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《华中科技大学》 2009年
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非化学计量比硫族银化物奇异磁电阻效应的机理研究

徐洁  
【摘要】: 非化学计量比的硒化银和碲化银(本文统称硫族银化物)系列材料展现出奇特的磁电阻(Magnetoresistance,MR)效应:在超宽磁场(0.1mT~55T)和超宽温度(4K~300K)范围内材料显示正MR效应,且MR效应与磁场呈线性关系。这一奇异的MR效应使该系列材料在超强磁场的测量、脉冲激光技术、磁技术和信息读取技术等领域均具有广泛的应用前景,美国能源部已将这种材料作为未来十年重点开发的材料之一。但是该系列材料的制备工艺还有待进一步地完善和优化,材料的表征和性能的研究还远远不够充分,甚至出现报道结果相互抵触的情况。至于该系列材料的机理研究尚属起步阶段,国外文献尽管有一些工作能够定性或者半定量地与实验结果吻合,但是一个公认的建立在第一性原理基础上的理论机制尚未建立。 本文就是在此背景下基于目前所有的实验事实,尤其是对材料的微观结构的观测,并且在充分调研国际上相关机理的研究后,比较深入、系统地探索了非化学计量比硫族银化物系列材料MR效应的机理。我们研究的结果是国际上最早能够与实验进行定量比较的理论模型,主要针对块材和薄膜分两个层次建立了四个理论模型。 首先,第一个层次是从唯象角度建立的模型。第一个模型是所谓的两相复合材料有效介质近似模型。模型的基本物理思想是假设材料的结构可以从整体上视为许多小的银金属沉积物镶嵌于硒化银或碲化银介质中,即所谓的两相(金属相和半导体相)复合材料。模型的关键之处在于根据材料属于窄禁带半导体的特点,基于对实验数据的观察,找到材料中载流子迁移率随温度和磁场场强的依赖关系。利用有效介质近似的自洽方程成功构建了国际上第一个理论结果与实验结果可以进行定量比较的模型。利用模型分析了块材的MR效应与磁场、温度及银金属组分浓度的变化规律。分析认为,材料内部结构的不均匀导致材料内电流的流动发生弯曲,在外磁场作用下电流的弯曲加强,从而引起材料的奇异MR效应。利用模型预测了银组分的最佳掺杂浓度,此时材料的MR效应最为显著,其相应的物理图像是此时银金属在材料内部发生逾渗。理论计算值与实验值进行比较,两者吻合较好。 在第一层次,我们建立的第二个模型是两相复合材料的双重性转换模型。第一个模型不能用于薄膜MR效应的研究,原因是薄膜的边界效应显著,导致有效介质近似自洽方程不再成立。因此,要建立薄膜MR效应的理论模型必须另辟它径。仍然假设非化学计量比的硫族银化物材料是两相复合材料,并认为银金属是一滴滴小液滴镶嵌于半导体中,无磁场时这样的两相复合材料可以用“任意小液滴”模型描述。关键在于我们需要计算有磁场条件下的非对称的二阶有效电导率张量。为此,我们利用双重性转换(Duality transformation)关系,将问题转变为在物理上完全等价的无磁场条件下的标量电导率的计算。结果表明,理论计算的MR效应的数值与实验值完全吻合。 为了能够更深入、直观地探讨材料产生MR效应的物理图像,我们在第二个层次(即半唯象的层次)建立了新的理论模型——准随机电阻网络模型,分别描述二维薄膜和三维块材的MR性质。模型的主要思想是认为材料内部电流的流动可以用电阻网络中的电流流动描述。模型中薄膜和块材分别被离散为四端口和六端口电阻单元整齐、有序排列而成的电阻网络。网络内部载流子的迁移率分布满足准随机分布,即受条件限制的高斯分布。两个物理限制条件为:分布的边界值分别为银组分和半导体组分的载流子迁移率;分布的均值与材料中银组分体积分数f有关,用复合材料的并联模型决定。对于准随机电阻网络模型进行了极其复杂的数值模拟运算,得到MR效应随磁场、温度变化规律,模拟结果与实验值极为吻合。模型的显著优点是,外电场、外磁场作用下不均匀材料内部电流的流动情况可以用网络内部电流的可视图直观反映。我们清晰地看到电流在外加磁场下发生强烈弯曲,电流流动的路径增加,使得材料的电阻增大,从而导致材料的正线性MR效应。这些工作有助于今后从第一性原理出发探寻相应的物理本质。 在实验上已经发现非化学计量比硫族银化物材料的纵向MR效应,并进行了初步地表征研究。实验结果表明,随着掺杂种类的不同,材料纵向MR效应呈现复杂的行为,有正的纵向MR效应,也有负的纵向MR效应。国际上唯一的一篇探索相关机理的文章只是给出了负的纵向MR效应的定性说明。本文则在实验观察的基础上,构建了纵向MR效应的随机电阻网络模型。基于材料内部的不均匀性和纵向MR效应的特点,对材料的电阻率张量以及网络电阻单元的六阶阻抗矩阵进行修正。研究表明,我们的模型完全能描述目前纵向MR效应的复杂行为,并且能够半定量地与实验结果吻合。尤其可贵的是,通过模拟三维电流可视图,清晰展示了样品厚度方向上的电流“喷射”现象。研究表明,材料的纵向MR效应主要是由于材料在厚度上的不均匀性造成的。
【学位授予单位】:华中科技大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O482.5

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