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《武汉科技大学》 2016年
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汞的卤化物作为新型中红外二阶非线性光学晶体材料的研究

丁宇寻  
【摘要】:非线性光学晶体材料在激光领域具有十分重要的作用,是高新技术的关键材料之一。当前商业化的中红外波段非线性光学晶体材料存在一个显著的缺点——激光损伤阈值较低,这使得它们的应用范围受到了一定的限制。因此,探索具有较高激光损伤阈值的新型中红外非线性光学晶体材料是目前非线性光学材料领域的重点和难点之一。本工作的研究目标是探索具有较高激光损伤阈值的新型中红外非线性光学晶体材料,研究的对象是以Hg为中心原子的卤化物,主要考虑到以下几点:1)汞为重金属元素,卤素原子也为原子质量很大的元素,它们形成的卤化物可能具有很好的红外透过范围;2)卤化物多为绝缘体,通常具有较大带隙,与之对应的激光损伤阈值也会较高;3)含有汞的卤化物在物理和化学方面均具有良好的稳定性。本论文共分为四章,各章的主要内容和成果如下:第一章主要介绍了二阶非线性光学晶体的基本知识,介绍并总结了近年来无机非线性光学晶体材料的最新研究进展。在此基础上,提出了本论文的设计思想和研究内容,并且简要叙述了各章节的主要内容。第二章基于RbCdI_3·H_2O的优缺点,即它具有较大的二阶非线性光学效应系数和带隙值,但是由于该化合物带有结晶水,可能会限制它的应用。于是我们决定以Hg为中心元素,以RbI和HgI_2为原料,采用溶液法合成了一个新的三元卤化物RbHgI_3。测试表明RbHgI_3具有很强的二阶非线性光学效应,约为KDP的14倍,能够实现相位匹配。同时该化合物具有较宽的透过范围0.484~79μm,此外它的热分解温度为110℃,带隙大小为2.56 eV,激光损伤阈值为28.3 MW/cm~2。因此RbHgI_3是一种潜在的可应用于中红外波段的非线性光学晶体材料。第三章在乙醇溶液中,采用部分取代的方法制备了新相HgBr_2晶体。为了加以区分,我们将之前文献报道的HgBr_2命名为α-HgBr_2,将新得到的HgBr_2命名为β-HgBr_2。通过X-射线单晶衍射测试分析证实了β-HgBr_2的结构,测试了它的非线性光学性质及其它性质。化合物的粉末二阶非线性光学效应为KDP的9倍,它的激光损伤阈值为290 MW/cm~2,约为商业化的AgGaS2的10倍。它的透光范围为0.38~32.3μm,热分解温度约为140℃。综上所述,β-HgBr_2是一种潜在的可应用于中红外波段的非线性光学晶体材料。第四章以KHgBr_3·H_2O为模板,设计合成了化合物KHgI_3·H_2O,该化合物为已知物,但未见报道其非线性光学性质。为了研究化合物结构与性能的关系,通过单晶X-射线衍射实验重新确定了它的结构。粉末倍频效应测试表明,化合物KHgI_3·H_2O的二阶非线性光学效应是KDP的6倍,且能实现相位匹配。化合物的红外吸收光谱、紫外-可见吸收光谱和拉曼光谱结果表明,化合物KHgI_3·H_2O的红外透光范围很宽(0.48~2.7、2.9~6、6.5~100μm),热分解温度约为100℃。综合性能表明,KHgI_3·H_2O是一个潜在的宽波段红外非线性光学晶体材料。
【关键词】:中红外波段 非线性光学晶体材料 卤化物 分子设计 激光损伤阈值
【学位授予单位】:武汉科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O734
【目录】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-10
  • 第1章 绪论10-23
  • 1.1 引言10-11
  • 1.2 二阶非线性光学晶体材料概述11-14
  • 1.2.1 优秀二阶非线性光学晶体材料的性能要求11-12
  • 1.2.2 光学倍频材料的性能测试方法12-13
  • 1.2.3 阴离子基团理论13-14
  • 1.3 无机二阶非线性光学晶体材料的研究进展14-21
  • 1.3.1 紫外区非线性光学晶体14-15
  • 1.3.2 可见光区-近红外区非线性光学晶体15-16
  • 1.3.3 中红外区非线性光学晶体16-21
  • 1.4 本论文的设计思想和主要内容21-23
  • 第2章 RbHgI_3的合成、晶体结构与性能研究23-35
  • 2.1 引言23
  • 2.2 实验部分23-25
  • 2.2.1 实验仪器和原料23-25
  • 2.2.2 RbHgI_3的合成25
  • 2.2.3 RbHgI_3晶体结构测试25
  • 2.3 结果与讨论25-34
  • 2.3.1 RbHgI_3的合成与粉末XRD测试25-26
  • 2.3.3 RbHgI_3的单晶结构与分析26-30
  • 2.3.4 RbHgI_3的二阶非线性光学性质以及激光损伤阈值的测试30-31
  • 2.3.5 RbHgI_3的ATR-FTIR谱图、Raman谱图和UV-Vis谱图31-33
  • 2.3.6 RbHgI_3的稳定性33-34
  • 2.3.7 RbHgI_3与RbCdI_3·H_2O结构与性能比较34
  • 2.4 本章小结34-35
  • 第3章 β-HgBr_2的合成、晶体结构与性能研究35-46
  • 3.1 引言35
  • 3.2 实验部分35-37
  • 3.2.1 测试仪器及原料35-37
  • 3.2.2 β-HgBr_2的合成37
  • 3.2.3 β-HgBr_2晶体结构测试37
  • 3.3 结果与讨论37-45
  • 3.3.1 β-HgBr_2的合成37
  • 3.3.2 β-HgBr_2的粉末XRD测试37-38
  • 3.3.4 β-HgBr_2的单晶结构与分析38-40
  • 3.3.5 β-HgBr_2的二阶非线性光学性质测试40-42
  • 3.3.6 β-HgBr_2的ATR-FTIR谱图、Raman谱图和UV-Vis谱图42-43
  • 3.3.7 β-HgBr_2的稳定性43-44
  • 3.3.8 α-HgBr_2与 β-HgBr_2结构与性能的比较44-45
  • 3.4 本章小结45-46
  • 第4章 KHgI_3·H_2O的合成、晶体结构与性能研究46-57
  • 4.1 引言46
  • 4.2 实验部分46-48
  • 4.2.1 测试仪器及原料46-47
  • 4.2.2 KHgI_3·H_2O的合成47-48
  • 4.2.3 KHgI_3·H_2O的X-射线单晶结构测试48
  • 4.3 结果与讨论48-56
  • 4.3.1 KHgI_3·H_2O的合成与粉末XRD表征48-49
  • 4.3.2 KHgI_3·H_2O的单晶结构与分析49-52
  • 4.3.4 KHgI_3·H_2O的二阶非线性光学性质52-53
  • 4.3.5 KHgI_3·H_2O的ATR-FTIR谱图、Raman谱图和UV-Vis谱图53-55
  • 4.3.6 KHgI_3·H_2O的稳定性55-56
  • 4.3.7 KHgI_3·H_2O和KHgBr_3·H_2O结构与性能的比较56
  • 4.4 本章小结56-57
  • 第5章 总结与展望57-58
  • 致谢58-59
  • 参考文献59-65
  • 附录1 攻读硕士期间发表的论文65-66
  • 附录2 攻读硕士学位期间参加的科研项目66

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