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《武汉科技大学》 2018年
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以废旧锌锰干电池为锰源LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2的制备及其改性研究

卢康  
【摘要】:废旧锌锰电池随意丢弃,不仅污染环境,还会浪费大量的资源。废弃锌锰电池的回收利用方面已经展开了广泛的研究。但是总的来说,回收处理要求高、回收产品附加值低,回收成本高,难以形成规模经济。锂离子电池具有高效、清洁等显著特点,正在迅速地发展。锂离子电池中三元正极材料(LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2)由于其容量高的优势,被认为是最有应用潜力的正极材料之一。但是该材料也存在着一些缺点,主要问题是LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2在充放电循环过程中容量衰减得比较严重。本论文采用干湿相结合的方法,将废旧锌锰电池中的锰以碳酸锰的形式回收,作为锰源分别以共沉淀法和溶胶凝胶法制备层状三元材料是LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2,并尝试通过包覆改性改善其电化学性能。在本论文中,首先用HNO_3与H_2O_2浸取锰粉,探究不同硝酸浓度对碳酸锰回收量的影响;然后用NaOH调节溶液pH,使溶液中的Fe~(3+)以Fe(OH)_3的形式沉淀下来,过滤后再向滤液中加入碳酸钠粉末生成白色沉淀,多次洗涤过滤得到纯度较高的碳酸锰。研究表明:浓硝酸与水的体积比为1:3,即硝酸浓度为3.65 mol·L~(-1)时,碳酸锰的回收量达到最佳,且随着硝酸浓度的增加碳酸锰的回收量未发生明显变化。将回收得到的碳酸锰经稀硫酸酸化后为锰源,以NaOH+NH_3·H_2O为沉淀剂,采用共沉淀法制备三元材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2,探讨了不同pH值对三元材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2性能的影响。研究得出pH值为11时,所制备的LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2材料性能较好,容量衰减得比较少;而且探究了不同SiO_2包覆量对LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2材料性能的影响。结果表明,SiO_2包覆量为0.5wt%时,材料的倍率性能及循环性能得到了很大的提高,在0.2 C的电流密度下循环充放电100次后包覆改性的材料比容量比未包覆材料比容量提高了26.6mAh·g~(-1)。将回收得到的碳酸锰经稀硫酸酸化后为锰源,以柠檬酸为络合剂,采用溶胶凝胶法制备了三元正极材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2。材料的电性能较好,首次比容量为158.3 mAh?g~(-1),但存在一定的容量衰减;通过Al(OH)_3胶体沉积在三元正极材料表面,经煅烧后得到0.5wt%Al_2O_3包覆的LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2材料。结果表明,少量包覆不会改变材料的层状结构,且提高了材料的倍率性能和循环性能,在0.2 C的电流密度下循环充放电100次后,Al_2O_3包覆的材料的容量还有117.3 mAh?g~(-1),容量保持率为77.12%,未包覆的材料容量只有72 mAh?g~(-1),容量保持率仅为45.56%,材料的衰减得到了明显的控制。
【学位授予单位】:武汉科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X705;TQ131.11

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