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《武汉工程大学》 2017年
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四氮大环及其衍生物的合成和性质研究

赵唯君  
【摘要】:工厂的水污染随意排放的问题已经成为当今世界亟待解决的热点问题之一,随着经济社会的快速发展,工厂的排放问题已经越来越严重。因此开发出新的吸附剂、催化剂成为去除水体污染物的关键学术问题之一。目前含氮大环负载金属离子在吸附、分离、催化等领域具有极好的应用前景。本论文选择已经报道的席夫碱四氮大环,在还原得到多胺大环L的基础上,引入甲叉磷酸功能臂后研究了它与亚甲基蓝反应的热力学性质;与锰离子负载后,研究了其吸附、催化动力学性质。通过调节不同的溶液pH值、锰离子与配体的投料比、染料浓度和双氧水浓度等等,来研究降解亚甲基蓝的机理。研究内容包括以下几个方面:1.在不同成环方法下(加入金属离子作为模板和不加入金属离子),乙二胺和间苯二甲醛经缩合反应,合成碳氮双键的席夫碱四氮大环。通过不同的还原方法(硼氢化钠还原和高压釜压入氢气还原)后,加入氢溴酸使其成酸性盐,得到碳氮单键的多胺四氮大环L酸性盐。采用~1H-NMR和~(13)C-NMR对其进行了表征。2.将四氮大环L的酸性盐,通过曼尼希反应合成得到含四个磷酸的甲叉磷酸四氮大环L-P。对L-P使用了~(31)P-NMR、质谱ITMS和热重TGA等方式进行了表征。证明目标产物被成功地合成出来。3.测试L-P在降解亚甲基蓝(MB)中的相关热力学数值。在不同的温度条件下测试平衡浓度,从而计算得到贴合的吸附等温热力学方程;用阿伦尼乌斯方程计算反应活化能E_a;通过艾林方程计算焓△H*、熵△S*等,再用吉布斯自由能定义式计算一个确定温度下反应的吉布斯自由能△G*。4.在三种染料:亚甲基蓝(MB),罗丹明B(RhB),甲基橙(MO)中测试不同pH值下的降解效果,从而确定三种染料中的最佳pH值。在最佳pH条件下,配制一系列不同配比的L-P与Mn(ClO_4)_2金属配合物溶液,测试其对亚甲基蓝的降解效果来得到最佳的Mn~(2+)离子与L-P的配比。通过拟合准一级动力学方程和准二级动力学方程,比较其R~2和最大吸附量计算值与实验值的误差,从而确定吸附的反应动力学级数;在最佳配体与Mn~(2+)离子的配比下,最佳pH值得条件下,配制不同的染料浓度、双氧水浓度,二次拟合动力学常数来讨论降解的效果是吸附还是催化;在回流的情况下,L-P与Mn~(2+)离子的配比,最佳pH时,通过调节不同的双氧水和染料的浓度求解初始速率,最终推导其催化动力学方程。
【学位授予单位】:武汉工程大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X703;O626

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