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《武汉纺织大学》 2017年
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柞蚕丝素的溶解再生及其丝蛋白复合材料的结构与性能研究

张捷  
【摘要】:柞蚕丝素蛋白(ASF)具有优异的生物相容性和缓慢的降解能力,而且携带哺乳动物细胞的整合素受体RGD三肽序列,在生物材料领域的应用方面拥有广泛的潜力。然而,一方面,柞蚕丝素溶解比较困难,再生的ASF材料力学性能较差,其溶解、再生以及材料的力学有待进一步的提高。另一方面,通过将ASF与不同材料的共混,能够调控其结构与性能,拓展其作为生物材料的应用。本文首先研究了在硝酸钙体系下,不同溶解条件对ASF的分子量和丝素膜力学性能的影响,从而获得高分子量的ASF,以增强ASF材料的力学性能。研究发现,柞蚕丝素纤维的溶解与其溶解的温度和时间密切相关。温度过低,溶解的能力有限,低于90℃时柞蚕丝素纤维难以溶解;温度越高,溶解时间越长,对柞蚕丝素的破坏越大,所得再生丝素蛋白分子量也越小。进一步,以不同溶解方法获得的ASF制备丝素膜,研究了溶解条件对丝素膜力学性能的影响。结果发现,温度为90℃下溶解4 h时,丝素膜的力学性能最佳,干态和湿态下的平均断裂强度分别为28.1±2.4 MPa,2.2±0.3 MPa。在本文中,柞蚕丝素纤维的最佳溶解条件为90℃下溶解4 h。其次,研究了柞蚕丝素蛋白/家蚕丝素蛋白(BSF)共混丝素蛋白溶液的凝胶化行为。研究结果发现ASF凝胶快,5%浓度的ASF在37℃下,33 min左右就能完全凝胶化。但是,ASF水凝胶力学性能差,在浓度低于5%时均无法形成凝胶,而且凝胶在冻干后易碎,难以保持完整形态。家蚕丝素蛋白凝胶十分缓慢,5%浓度的BSF在37℃下,要7天左右才能完全凝胶化。凝胶动力学测试表明,ASF/BSF共混溶液的凝胶化速率可以通过调节共混比例来进行调控。随着ASF的含量逐渐增加,凝胶速率逐渐加快,而随着BSF含量的增加,其凝胶的力学性能增加。再次,研究了ASF/BSF共混膜的结构和性能。研究结果表明,不同比例ASF/BSF共混膜结构主要以无规卷曲为主,并存在少量β-折叠结构,经乙醇处理后,β-折叠为主要分子构象。在力学性能上,ASF/BSF共混膜的断裂强度和断裂伸长性能随着BSF含量的增加而增加。进一步,研究了ASF膜、BSF膜以及共混膜的酶降解行为。研究发现,ASF膜在PBS溶液中溶失更大,酶降解速率更快。在降解21天后,ASF膜的降解剩余率仅为46.4%,而BSF膜降解剩余率为77.0%,50ASF/50BSF的降解剩余率为62.3%。通过调节ASF和BSF的共混比,能够调节共混丝素膜的降解速率。本文的研究结果表明,通过改变ASF和BSF的共混比,可以在一定范围内调控丝素蛋白膜的力学性能和降解速率。最后,初步研究了氧化石墨烯(GO)对ASF/BSF共混膜的结构与性能的影响。结果发现,GO的加入对共混膜的分子构象没有明显的影响。但是,GO含量而过高和过低都会造成共混膜强度下降,会明显降低其强力和断裂伸长,这可能与GO对共混膜内丝素蛋白分子间作用力和结晶结构的影响以及氧化石墨烯与柞蚕丝素可能存在相分离有关,其作用机理有待今后的进一步研究。通过本文的研究发现,溶解条件对ASF的分子量具有重要影响,通过优化溶解条件可以提高ASF的分子量,提高材料的力学性能。同时,通过调节ASF和BSF的共混比例,可以有效调节丝素蛋白的凝胶化速率以及丝素膜的降解速率和力学性能,从而为调控丝素蛋白生物材料的性能提供了新的思路和途径。而GO的加入对ASF/BSF共混膜的分子构象没有明显的影响,但GO的含量对共混膜力学性能具有明显影响。
【学位授予单位】:武汉纺织大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TB33;R318.08

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