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《武汉纺织大学》 2018年
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光芬顿及类光芬顿体系中FeOCl的催化活化机制研究

陈梦蝶  
【摘要】:高级氧化法中的Fenton及类Fenton氧化技术可在常温常压下反应,具有反应速率快、降解效果好及操作简便等优点,但仍存在大量铁盐消耗、pH适应能力差等缺点。近年来非均相固体催化剂的开发和不同催化技术的结合已成为研究热点,以期改善单一催化过程的弱点。本论文研究了氧基氯化铁(FeOCl)在光Fenton及类光Fenton氧化法中的应用,通过非均相反应产生·OH及SO_4~(·-),降解水中的有机污染物。研究采用部分热分解法制备了FeOCl,由XRD、SEM、BET表征手段表明FeOCl呈纳米片状,比表面积为14.4m~2/g,在250℃下具有最高的纯度及结晶度;根据XPS确认了FeOCl中的元素组成及元素存在形态;结合UV-DRS及VB XPS分析得出FeOCl为窄带隙催化剂(Eg=1.78eV),对可见光产生响应;研究探讨了FeOCl的不同催化体系,以及催化剂、氧化剂、pH等因素的影响;结合电子顺磁共振(EPR)定性和荧光法定量分析了自由基的产生速率、可见光光强影响及催化协同效率;结合EPR及XPS定性及半定量分析了催化中FeOCl表面Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)变化过程;并提出了FeOCl在光Fenton及类光Fenton体系中的催化活化机制。主要内容如下:a)在FeOCl/H_2O_2/Vis体系中,经条件优化污染物罗丹明B(RhB)在投加少量H_2O_2(10mg/L)条件下可于45min内降解完全,反应速率为0.08969min~(-1)。结合EPR和对苯二甲酸荧光分光光度法对FeOCl催化剂在光Fenton体系中·OH生成进行了定性和定量的研究,·OH的生成速率为6.0×10~(-4)S~(-1),通过结合固体EPR测试及反应前后固体XPS表征分析得到,在反应过程中FeOCl催化剂表面部分Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),改变可见光光强通过EPR测定光Fenton体系中·OH生成量的变化,表明·OH的生成量随光强的增强而升高;b)在FeOCl/SPC/Vis体系中,经条件优化RhB可在45min内降解完全,反应速率为0.07675min~(-1)。采EPR对FeOCl催化剂在该体系中·OH生成进行了定性研究,表明相对于FeOCl/SPC体系,FeOCl/SPC/Vis体系有更多的·OH生成;通过反应前后FeOCl催化剂XPS表征分析得到,在反应过程中FeOCl催化剂表面部分Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),反应后Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的相对含量比由0.31增加到0.66。c)在FeOCl/PS/Vis体系中,经条件优化RhB可在45min内降解完全,反应速率为0.07197min~(-1)。EPR测试结果表明反应前期以·OH为主,随反应时间的延长SO_4~(·-)生成量逐渐增大,结合自由基抑制实验证明h~+外,SO_4~(·-)为体系中的主要自由基;由PL表征分析FeOCl的光生电子空穴的复合率较高,而PS可作为光生电子的捕获剂抑制光生电子空穴的复合率,提高降解率及反应速率;由XPS表征反应前后FeOCl表面Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)比例由0.25分别升高至0.68和0.48,证明可见光可促进电子转移,有利于Fe(Ⅲ)的还原,从而提升PS的催化活化效率。
【学位授予单位】:武汉纺织大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703

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