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《武汉轻工大学》 2016年
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Ru基金属/金属氧化物电催化活性及氧化电解水制备

全姗姗  
【摘要】:随着环境日益受到破坏,人类生存的地球也面临着各类挑战,许多新型病菌的出现也给人类造成了巨大的伤害。氧化电解水作为近年来一种新型的杀菌剂具有杀菌完全、无残留、迅速、适用性广、对人体无害、成本低、使用方便、腐蚀性小等作用;其在食品、医疗、卫生、农作物等方面均表现出优良的杀菌效果。所以制备具有高浓度有效氯的电解水成为我们研究的重点;但氧化电解水的制备是通过电解0.05%的氯化钠溶液,在阳极产生具有杀菌效果成份有效氯的时候,也会发生析氧反应;所以如何提高析氯反应,降低析氧反应从而提高析氯选择性也成是研究的重点。此外由于面临着能源危机,加上在阴极也会发生析氢反应,所以制备可以倒极使用的电极解决能源问题也是本课本研究的内容。本论文以Ru为基础,将制备的特殊形貌Ru基金属/金属氧化物的,考察其电催化活性并得到以下结论:(1)采用溶胶-凝胶法合成了细丝和树叶状RuO_2催化剂,将其与经典亚当斯法制备的RuO_2进行了比较。通过SEM可以知道,亚当斯法形成的催化剂没有固定的形貌,出现严重的团聚现象;而溶胶-凝胶法能够得到固定的形貌。通过析氯极化曲线可知,细丝和树叶单位面积上的析氯活性为77 m A·cm~(-2)、57.6mA·cm~(-2)高于或者与亚当斯法58 mA·cm~(-2),说明提高催化活性面积有助于提高析氯活性,但单位电量亚当斯法为2.48 A·C~(-1)高于细丝和树叶的1.16 A·C~(-1)、0.73A·C~(-1)。所以制备出特殊形貌RuO_2催化剂虽然提高了单位面积上的析氯催化活性,但却没有实质性地在单位电量上活性得到提高,因此,单单考虑形貌的影响并不能够实现真正意义上的析氯活性的提高。(2)利用溶剂热法、水热法制备了分散性好的Ru@RuO_2催化剂。利用溶剂热法制备的球形形貌,空隙非常大,而且表面也比较光滑;利用水热法制备的蜂窝状颗粒间也有一定的空隙。通过XRD表征可看到颗催化剂体相以Ru为主体,是因正丁醇/水在高温高压下具有一定的还原性,将Ru3+还原为Ru,在退火处理时,表面的Ru被氧化成RuO_2。通过析氯极化曲线及Tafel曲线分析知,单位面积和单位电量上球形形貌催化剂具有最高析氯电流90 mA·cm~(-2)和10.45 A·C~(-1)分别是亚当斯法无定形的1.6倍和4.2倍;蜂窝状析氯电流分别为79 mA·cm~(-2)和2.74A·C~(-1)分别为亚当斯法无定形的1.4倍和1.1倍。从析氯反应机理Tafel曲线可知,氯的脱附是速控步骤,由于球形空隙大,所以析氯活性高。(3)优化溶剂热法制备球形Ru@RuO_2的反应条件,通过SEM可看出所制备的催化剂有均呈现出较好的球形形貌。通过XRD表征可知,催化剂是Ru和RuO_2的混合。通过CV可知,各个反应温度及不同反应时间下制备的催化剂电催化活性面积有较大的区别,140℃和180℃下反应2h都具有较高的析氯活性,单位面积上分别为89 mA·cm~(-2)和90 mA·cm~(-2),单位电量上分别为10.07 A·C~(-1)和10.45A·C~(-1)。进一步通过对其Tafel曲线斜率分析可知,在180℃下反应2 h的析氯Tafel为38.8 m V·dec~(-1)小于140℃下反应2 h的塔菲尔斜率51.9 mV·dec~(-1)更有利于氯气的脱附。(4)利用溶剂热法合成了不同比例的Ru-Cu复合氧化物,通过添加不同比例的CuO仍能得到球形分散、无团聚的复合氧化物。通过XRD表征可知,随着CuO含量的增大,形成的复合催化剂的峰型越来越宽而且不明显,说明晶型越来越不完整,粒径越来越小,CuO的加入确实改变了催化剂颗粒大小。通过析氯活性比较,随着CuO含量的增加,析氯电流在单位面积和电量上都呈现先增大后减小的趋势,在Ru与Cu的物质的量比为1:0.8时,复合催化剂具有最好的析氯活性,在单位电量上的析氯电流为11.6 A·C~(-1)高于纯Ru的10.45 A·C~(-1)。而且通过析氧析氯电势差比较,也是在此比例下复合氧化物具有最大的析氯析氧电势差165 mV高于纯Ru的105 mV,提高了析氯活性和选择性,有利于氧化解水的制备。
【学位授予单位】:武汉轻工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;O646

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