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类Fenton高级氧化技术处理染料废水的研究

白翠萍  
【摘要】:随着染料工业的迅速发展,染料废水成为环境问题中的一个重要课题。为了有效地降解染料废水中的有机污染物,本文利用Fenton反应对染料废水进行降解。Fenton氧化技术是现在水处理中重要的高级氧化技术,可以降解水中大多数有毒有害物质。本文利用孔雀石绿和罗丹明B两种染料为研究对象进行Fenton反应,得出一些创新性的结论:(1)首先利用Salen配体与铁离子形成铁配体络合物,用它作为Fenton反应的催化剂进行Fenton反应处理染料废水,而且配体加入量为铁离子十分之一时,达到较好的脱色率:(2)首次采用固体废料石墨尾矿作为多相Fenton反应的催化剂对染料废水进行脱色降解;(3)对铁配体Fenton反应对染料废水的脱色动力学进行了研究,得出动力学方程和动力学参数; 在铁配体Fenton反应研究中,用四种不同的处理方法对孔雀石绿和罗丹明B的脱色效果进行比较,可以得出不同处理方法对孔雀石绿和罗丹明B分子的去除率的大小顺序为:铁配体Fenton反应Fe3+/H2O2反应体系双氧水单独氧化铁配体单独作用。通过实验得出铁配体降解孔雀石绿溶液的反应条件,在孔雀石绿初始浓度为100mg/L的溶液中,铁配体加入量为35μmol/L,双氧水加入量为10mmol/L, Salen配体与铁离子摩尔比值采用1:10,反应温度为20℃,得出的去除率为97.95%;铁配体降解罗丹明B溶液的反应条件,在罗丹明B初始浓度为100mg/L的溶液中,铁配体加入量为40μmol/L,双氧水加入量为15mmol/L, Salen配体与铁离子摩尔比值采用1:10,反应温度为20℃,得出的脱色率率为98.06%。 对孔雀石绿和罗丹明B不同降解方法和不同影响因素对铁配体Fenton反应的动力学进行了研究,各反应均符合假一级反应动力学。铁配体Fenton反应中活性氧化物种分析得出,反应中存在羟基自由基和中间价态铁物种两种活性氧化物种。孔雀石绿和罗丹明B在铁配体Fenton反应中TOC去除率分别为54.35%和58.39%,孔雀石绿和罗丹明B没有完全降解,通过GC-MS产物分析得出,孔雀石绿的可能的降解产物为N,N-二甲基甲酰胺,戊二醛,3-羟甲基戊二醛,3-二苯甲叉基-戊二醛,3-二苯羟甲基-戊二醛,甲酸和2-烯戊二酸;罗丹明B可能的降解产物为乙二胺,戊二醛,3-羟甲基戊二醛,3-二苯甲叉基-戊二醛,3-二苯羟甲基-戊二醛,甲酸和2-烯戊二酸。对孔雀石绿和罗丹明B的铁配体Fenton反应的反应活化能进行计算表明,铁配体Fenton反应中的活化能低于Fe3+/H2O2反应体系,铁配体能有效的提高Fenton反应速率,是一种有效的催化剂。 通过对石墨尾矿XRD、EDS和比表面积表征分析得出,石墨尾矿中含有铁的氧化物可以作为Fenton反应催化剂,石墨尾矿具有的孔洞结构对染料分子具有一定的吸附性能。 相同反应条件下,石墨尾矿多相Fenton反应对孔雀石绿和罗丹明B脱色效果优于石墨尾矿单独吸附作用和双氧水单独氧化作用。由实验得出孔雀石绿石墨尾矿多相Fenton反应的反应条件为:孔雀石绿初始浓度为100mg/L时,石墨尾矿投加量为5g/L,双氧水投加量为4g/L时石墨尾矿多相Fenton反应对孔雀石绿的最大脱色率为99.51%。罗丹明B石墨尾矿多相Fenton反应的反应条件为,罗丹明B初始浓度为100mg/L时,石墨尾矿投加量为50g/L,双氧水投加量为10g/L时脱色率为93.39%。 对石墨尾矿多相Fenton反应降解孔雀石绿和罗丹明B的机理进行研究表明,石墨尾矿多相Fenton反应中存在Fenton反应和吸附作用两种作用。石墨尾矿多相Fenton反应对孔雀石绿和罗丹明B的TOC去除率分别为60.38%和49.02%。孔雀石绿和罗丹明B溶液石墨尾矿多相Fenton反应后,溶液中的铁离子浸出量为0.2309mg/L和0.4824mg/L,溶液中含有的铁离子量达到国家《污水综合排放标准》(GB8978-1996),石墨尾矿是铁离子较好的载体。通过对溶液中铁离子浸出量的分析,推导出石墨尾矿多相Fenton反应可能的反应路径。


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