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《武汉理工大学》 2017年
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负载贵金属室温高效催化氧化甲醛复合材料的可控制备及性能研究

严朝雄  
【摘要】:甲醛(HCHO)是室内空气中常见的一种挥发性有机物,严重危害人体健康。对室内空气中甲醛污染的去除和治理具有非常重要的研究意义。室温催化氧化法由于催化剂能重复使用,且无需额外能量输入就能够将甲醛彻底氧化成无毒的CO2和H2O而受到了研究工作者的广泛关注。在此过程中,研制高效率、稳定性好的催化剂至关重要。目前室温甲醛氧化催化剂一般是负载贵金属的催化剂,而该负载型贵金属催化剂活性又极大地受到载体的影响。为了合理设计和制备高效室温催化氧化甲醛复合催化剂,本工作制备了一系列负载贵金属型室温催化氧化甲醛复合材料,探讨了载体的微结构和表面羟基官能团对复合催化剂的影响,并取得了以下成果:(1)采用微波辅助合成四氧化三钴(Co3O4)的前驱体,然后通过煅烧获得了纳米棒状Co3O4;以Co3O4纳米棒为载体,采用浸渍-硼氢化钠(NaBH4)还原法制备了纳米棒Co3O4负载Pt的催化剂(Pt/Co3O4)。所制备的Co3O4纳米棒是由纳米颗粒自组装而成,长度约在400–700 nm,直径约在40–50 nm间。相较于商业Co3O4负载Pt催化剂(Pt/Co3O4-c)和商业二氧化钛(TiO2)负载Pt催化剂(Pt/TiO2),Pt/Co3O4催化剂表现出最好的室温催化氧化甲醛性能。这主要与其独特的纳米棒状形貌导致的氧物种快速流动性、Pt纳米颗粒和Co3O4载体间的强相互作用以及Co3O4的氧化还原性有关。(2)采用微乳液法一锅合成了氧化铈-羟基氧化铝(CeO2/AlOOH)复合物,并通过浸渍、Na BH4还原Pt前驱体的方法制备了CeO2/AlOOH复合物负载的Pt纳米颗粒复合催化剂。对比研究了不同比例的CeO2/AlOOH复合物负载Pt复合催化剂在室温下催化氧化甲醛的性能。研究结果表明,CeO2/AlOOH的摩尔比为1:9时负载Pt复合催化剂(Pt/Al9Ce1)表现出优异的室温去除甲醛活性。Pt/Al9Ce1催化剂优异的甲醛催化氧化性能主要与其丰富的表面羟基、CeO2的贮氧特性、Pt纳米颗粒的高分散度以及AlOOH载体优异的甲醛吸附性能等有关。结合原位红外光谱检测反应中间产物,提出了Pt/Al9Ce1催化剂催化分解甲醛的可能途径。甲醛氧化过程中生成的吸附态中间产物在氧气(O2)存在下,能进一步氧化成CO2。(3)采用微乳液法、微波水热法和水热法制备了γ-AlOOH;通过浸渍-Na BH4还原法将Au纳米颗粒沉积在三种方法制备的AlOOH载体上,制备了AlOOH负载Au(Au/AlOOH)室温催化氧化甲醛复合催化剂。研究结果表明,用微乳液法制备的AlOOH载Au复合催化剂(Au/AlOOH-m)室温去除甲醛活性最高,其次是微波水热法制备的AlOOH负载Au复合催化剂(Au/AlOOH-w),水热法制备的AlOOH负载Au复合催化剂(Au/AlOOH-h)去除甲醛活性最低。通过一系列的物理化学性质表征发现,AlOOH载体的微结构、Au纳米颗粒大小及分散度、表面羟基含量及AlOOH与Au纳米颗粒间的相互作用对复合催化剂室温去除甲醛性能有较大影响。Au/Al OOH-m催化剂优异的室温去除甲醛性能主要与该催化剂较大的比表面积、较小的Au纳米颗粒、较多的表面羟基和载体较好的甲醛吸附容量有关。阐释了Au和AlOOH间强相互作用、O2的活化及表面羟基在Au/AlOOH-m催化氧化甲醛过程中的影响。(4)负载型Pt催化剂是目前室温催化分解甲醛性能最好的催化剂。而载体能明显的影响负载型Pt催化剂的性能。在此,我们采用水热法制备了分等级结构花球状的镍铝水滑石(Ni Al-LDH),并将其用作负载Pt的载体。采用浸渍-Na BH4还原法制备了NiAl-LDH负载Pt催化剂(Pt/Ni Al-LDH),并研究了不同[Ni2+]/[Al3+]摩尔比的NiAl-LDH载体对Pt/Ni Al-LDH催化剂室温催化氧化甲醛性能的影响。通过表征和分析发现,Pt/Ni Al-LDH催化剂是由交错连接的纳米片组成,沉积的Pt纳米颗粒约3–4 nm。当[Ni2+]/[Al3+]比值为2:1时,得到的负载型Pt催化剂(Pt/Ni Al21)显示出最好的室温催化氧化甲醛性能。经过7次循环后,Pt/Ni Al21仍然保持很高的甲醛去除效率,表明其具有良好的催化氧化甲醛稳定性。根据原位红外光谱及性能测试结果,我们提出了Pt/NiAl21室温催化氧化甲醛的反应的可能机理。(5)采用水热-浸渍-Na BH4还原法制备了Fe2O3纳米片/氧化石墨烯(GO)负载Pt(Pt/GOFe)催化剂。研究发现GO的加入能改变Fe2O3纳米片负载Pt(Pt/Fe)催化剂的表面化学性质,从而提高其室温催化氧化甲醛性能。Pt/GOFe优异的催化性能与Fe2O3纳米片独特形貌、GO表面丰富氧物种和离域π键以及Pt与GOFe间强烈相互作用产生的活性氧物种等有关。原位红外结果表明Pt/GOFe催化剂表面的活性氧物种直接参与了甲醛的催化氧化反应;甲酸盐中间产物氧化成CO2和H2O是决速步骤。Pt/GOFe催化剂优异的催化性能和稳定性使其有希望成为高活性的室温分解甲醛复合材料。
【学位授予单位】:武汉理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X51;TU834.8;O643.36

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