形貌可控分等级负载铂催化剂的室温甲醛催化分解研究

【摘要】：甲醛(HCHO)是一种常见的空气污染物,利用室温催化氧化技术可以将HCHO彻底分解为CO_2和H_2O,具有环保节能和循环高效等特点。负载贵金属(Pt、Pd等)催化剂通常具有优异的室温甲醛催化性能,而催化活性又与材料的形貌结构及物理化学性质密切相关。本文通过设计合成方法进行形貌调控及改性,制备出两种新型分等级纳米材料,并由此制得两种负载Pt的复合催化剂,其均表现出增强的室温甲醛催化活性。主要内容如下:(1)通过CTAB协助的水热法合成一种二维超薄片状的钨酸铋(Bi_2WO_6)。负载少量Pt之后,该超薄结构的Pt/Bi_2WO_6的甲醛分解活性明显高于对应的块体Pt/Bi_2WO_6。超薄Pt/Bi_2WO_6催化剂的优异性能主要归结于以下几点:第一,二维超薄材料具有更大的比表面积,可以暴露更多的表面位点,能增加反应物的吸附浓度和促进Pt的分散,从而增加反应中心的数量;第二,由超薄纳米片组成开放的分等级结构,拥有多级孔道和大的孔容,能促进气体在催化剂内部的扩散和转移,加快了动态催化反应;第三,H_2-TPR表明样品表面含有高活性的表面氧物质。最后,通过原位红外光谱检测反应中间产物,进而推断出可能的反应机理。(2)针对金属氧化物中活性较好的MnO_2,通过模板法进行形貌调控和改性,得到分等级核壳结构的MnO_2和Pt/MnO_2复合催化剂。该新型Pt/MnO_2相比普通的Pt/MnO_2,具有明显更强的甲醛分解活性。该分等级空心片球状的MnO_2拥有丰富的表面位点和分级多孔结构,极大地促进了气体的吸附和内部扩散,以及Pt颗粒的均匀分散。化学吸附测试揭示了该Pt/MnO_2催化剂拥有高反应活性和流动性的表面氧物质,从本质上增强了甲醛氧化活性。最后,通过原位红外光谱分析,我们也阐明了该Pt/MnO_2催化剂的甲醛氧化反应机理。