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电解-吸附法降解染料废水中毒性污染物的机理及应用研究

杨唯艺  
【摘要】:染料废水具有色度高、毒性强、难降解的特点,常规高级氧化技术对染料废水中毒性污染物的降解能力十分有限,因此急需寻求更为高效、廉价且应用广泛的高级氧化法联合处理工艺降解毒性污染物。亚甲基蓝(MB)广泛存在于染料废水中,有毒性,可作为染料废水毒性污染物的代表。此研究将生物炭-二氧化钛(TiO_2/BC)和电催化氧化相耦合,协同降解MB。首先确定TiO_2/BC的最佳制备条件,考察其吸附能力与理化性质。其次采用响应面分析法对单因素法得出的最佳工况进行优化。最后对电解-吸附法降解MB的反应动力学及降解机理进行解析。此过程中得到的主要研究成果如下:(1)TiO_2/BC的最佳制备条件:固液比例0.6g:10mL,粒径范围0.5mm~0.35mm,浸渍次数2次,二次热解温度500℃。表征结果表明,TiO_2以薄膜形式覆盖在TiO_2/BC表面,对自由基的生成起到一定的促进作用。(2)等温吸附模型表明,TiO_2/BC符合Freundlich吸附模型,属于表面非均匀的吸附过程,吸附平衡时的最大吸附量为131.60mg·g~(-1)。吸附动力学结果显示,TiO_2/BC对MB吸附的过程更符合准二级动力学模型,其R~2值超过0.999,表明化学吸附是控制吸附速率的主要因素。其吸附过程分为两阶段:膜扩散机制的快速吸附阶段(0h~6h)和颗粒内扩散机制的慢速吸附阶段(6h~48h)。(3)通过单因素法得到反应最佳工况:曝气量50L·h~(-1),投加比2:1,电流密度40mA·cm~(-2),溶液初始pH=9。4个影响因素对MB与总有机碳(TOC)降解率的显著性排序分别为:投加比曝气量电流密度初始pH;曝气量电流密度投加比初始pH。4个因素的交互作用不显著。(4)通过响应面分析法所得二次回归模型具有显著性,模型预测电解-吸附法的最佳反应条件为:曝气量为64.45L·h~(-1),电流密度为39.65mA·cm~(-2),投加比为2.42:1,溶液初始pH=8.96。此条件下MB与TOC的降解率分别为85.16%和80.25%,与验证性试验结果较为接近,表明该模型对电解-吸附法的预测具有较高可靠度。(5)对电解-吸附法降解MB过程中主要参数变化规律的分析表明,降解过程分为波动期与稳定期。推测降解机理主要为阳极板的直接氧化作用与TiO_2/BC的微电极催化氧化作用。表征结果表明,TiO_2/BC表面的化学吸附作用方式为氢键吸附及静电吸附,对·OH和·O_2~—等活性物质的产生起到促进作用。(6)自由基抑制剂试验结果证明降解MB的主要作用为阳极板的直接氧化作用与TiO_2/BC的微电极催化氧化作用。反应动力学结果表明:阳极板的直接氧化作用符合准一级动力学模型,TiO_2/BC表面微电极的电催化氧化作用符合Langmuir-Hinshelwood双分子模型,推断电解与吸附存在耦合作用且遵循“吸附-电解-产物脱附”的规律。


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