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催化剂吸附作用下介质阻挡放电等离子体降解DMF废水研究

李丹熠  
【摘要】:N,N-二甲基甲酰胺(N,N-dimethylformamide,DMF)化学性质稳定,毒性强,且难以生物降解,对水环境和人类健康造成了严重威胁。因此,寻找一种经济、高效的DMF废水处理技术,成为一项亟待解决的问题。等离子体技术具有无选择性、处理速度快、处理效果好、无需投加化学药剂等特点,近年来受到国内外研究者的广泛关注。介质阻挡放电等离子体(Dielectric Barrier Discharges Plasma,DBDP)是等离子体的一种发生方式,在放电过程中能够产生臭氧、氧自由基、羟基自由基等活性粒子,广泛应用于臭氧的生成、去除挥发性有机污染物等方面。近年来,将DBDP技术用于废水处理方面的报道也逐渐增多,但直接处理DMF废水的效果尚不明确。DBDP技术使用过程中,能源利用效果不够理想,且处理过程中会产生臭氧、过氧化氢、硝氮等放电副产物。因此,寻找一种可以减少DBDP处理过程中放电副产物的产生,并进一步提升污染物去除效果的方法具有重要的研究意义。目前,催化剂联合等离子体技术因其可以减少放电副产物的生成并提高能源利用率,在废气净化中得到了广泛应用,但在废水处理中却鲜有报道。本文以DMF废水为目标污染物,利用DBDP技术作为处理手段,探究其用于DMF废水降解的可行性,重点考察了不同作用条件对废水中DMF降解效果的影响,并研究了DBDP处理DMF废水的降解机制,探求了DMF的降解路径。在此基础上,本研究进一步考察了催化剂加入情况下对DBDP降解DMF废水的改善情况和副产物的抑制效果。主要研究结论如下:(1)系统地考察了DBDP体系中放电时间、输入电压、输入电流、溶液初始DMF浓度、初始pH值、初始电导率等对DBDP降解DMF废水效果的影响。结果表明:DBDP能够有效降解DMF。在输入电压为90V、输入电流为0.65A的条件下,1000mg/L的DMF废水经DBDP处理40min后,其降解率达到了52.2%,能源效率为13.30mg/kJ。另外,DMF的降解率随着初始浓度的增大而减小,但降解较高浓度的DMF废水时体系中的能源效率反而更大。同时,中性和碱性环境更有利于DMF的降解;DMF溶液初始电导率在0~2000μs/cm的范围内变化时,经DBDP处理40min后,其降解率最低为40%,最高可达到62.1%,说明无论初始电导率是高或低,DBDP均可对DMF废水起到降解效果。(2)明确DBDP放电体系中活性物质的生成情况与作用效果,结果表明:在DBDP放电过程中会生成大量的活性物质,包括臭氧、过氧化氢和羟基自由基。通过二甲亚砜(DMSO)捕获羟基自由基的对比实验发现,羟基自由基在降解DMF废水中的贡献率达到了80%以上。DMF经降解后TOC含量由起初的790.5mg/L降至40min的507mg/L,表明DBDP具有将废水中污染物直接矿化的能力。此外,通过傅立叶红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectrometer,FTIR)、高效液相色谱(High Performance Liquid Chromatography,HPLC)、核磁共振氢谱(Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy,~1H-NMR)、以及小分子有机物的检测分析,得到DMF的降解中间产物为N-甲基甲酰胺、甲醇、甲醛、甲酸,这些物质被最终矿化为氨氮、CO_2和H_2O。(3)选取AC、H_2O_2/AC、Mn-AC、Mn-H_2O_2/AC作为催化剂,将其与DBDP系统联用,考察该系统对于DMF废水的联合处理效果。结果表明:催化剂加入后,DMF废水的降解效果得到了明显提高,其中,以Mn-AC的强化效果最为显著,比单独进行DBDP处理时提升了30.74%,TOC由初始值826.2mg/L降低到了345.3mg/L,去除率达到了58.2%,矿化效果也得到明显改善。同时,Mn-AC的加入使得DBDP放电体系中的臭氧和过氧化氢含量明显降低,硝氮的生成量得到减少,说明催化剂的加入有利于DBDP技术降解DMF废水,同时有效降低了反应中副产物的生成量。(4)降解路径分析:根据活性物质与DMF降解中间产物的检测结果可知,Mn-AC联合DBDP降解DMF废水会明显提高第一步的去甲基反应,使得大量的DMF转化为了N-甲基甲酰胺和游离甲基,之后,N-甲基甲酰胺会进一步与羟基自由基发生反应进而被矿化为氨氮、N_2以及CO_2和H_2O;经第一步反应得到的甲基则会通过甲醇、甲醛、甲酸的路径发生降解,最终被完全碳化为CO_2和H_2O。


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