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《武汉理工大学》 2002年
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蒙脱石无机层间化合物的制备及其对废水中Cr(VI)的吸附行为与机理研究

彭先佳  
【摘要】: 为了拓展非金属矿物在环境保护中的应用,我们开展了本课题的研究。国内外对蒙脱石层间化合物在废水处理领域的应用开展了一些研究,但多集中于蒙脱石有机层间化合物对废水中有机污染物的吸附去除方面,对于蒙脱石层间化合物对无机污染物特别是有害阴离子的吸附去除研究较少。本论文以钠化辽宁蒙脱石(LN)和钠化新疆蒙脱石(XN)为原料,系统研究了蒙脱石无机层间化合物的制备及其对废水中六价铬[Cr(Ⅵ)]有害阴离子(CrO_4~(2-)、Cr_2O_7~(2-)等)的吸附行为与机理。 试验制备了辽宁铝柱撑蒙脱石层间化合物和辽宁铝—铬柱撑蒙脱石层间化合物。结果表明,矿浆浓度影响辽宁铝柱撑蒙脱石层间化合物晶层间距,制备的最佳矿浆浓度为1.5%,此时制备的辽宁铝柱撑蒙脱石层间化合物(LA)晶层间距达1.9620nm,比表面积达180.4770m~2/g;Cr/Al摩尔比影响辽宁铝—铬柱撑蒙脱石层间化合物的晶层间距,制备的最佳Cr/Al摩尔比为0.10,此时制备的辽宁铝—铬柱撑蒙脱石层间化合物(LAC)的晶面间距达1.9194nm,比表面积达165.675m~2/g;300℃和500℃煅烧后LA和LAC晶层间距减小,但呈现良好的结晶状态,说明在此温度下具有良好的热稳定性;700℃煅烧LA和LAC结晶状态已遭到破坏。 试验研究了蒙脱石无机层间化合物对废水中Cr(Ⅵ)的吸附行为。结果表明,吸附去除率受pH值、反应时间、吸附剂投加量、废水初始浓度及干扰电解质的影响,吸附剂的煅烧影响其吸附性能。新疆铝柱撑蒙脱石层间化合物(XA)和LA吸附的最佳pH值均为4,吸附平衡时间分别为40min和80min,两者吸附去除率均随吸附剂投加量增加而增加、随废水初始浓度的增加而降低;XA在吸附去除率达89%,投加量为9.6g/100mL时对25mg/L含Cr(Ⅵ)废水吸附去除率达94%,LA在投加量为4g/100mL时对4mg/L含Cr(Ⅵ)废水吸附去除率达90%;干扰电解质氯化钠和磷酸钠的存在降低了LA吸附去除率;LA的煅烧降低了其吸附去除率。 吸附机理研究表明,XA和LA对Cr(Ⅵ)的吸附符合朗格谬尔吸附等温方程,最大表观吸附容量分别为4.5mg/g和1.46mg/g,单分子层饱和吸附容量分别为5.14mg/g(XA)和1.69mg/g(LA)。吸附机理表现为:1)经插层剂插层柱撑增大比表面积,增大了吸附剂与含Cr(Ⅵ)水溶液的有效接触面积,从而提高吸附去除率;2)插层剂插层降低了蒙脱石晶格负电荷,降低了蒙脱石与Cr(Ⅵ)阴离子的静电斥力,更有利于吸附的进行;3)蒙脱石无机层间化合物层间氧化物支柱在水溶液中形成羟基化表面,增加了表面羟基数量,而吸附作用表现为表面羟基与Cr(Ⅵ)的表面配合反应,表面羟基数量的增加,使得蒙脱石无机层间化合物与蒙脱石相比,吸附去除能力明显提高。吸附过程受膜扩散动力学控制。
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