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纳米TiO_2/粘土复合材料的制备及其对甲基橙的光催化降解研究

袁昊  
【摘要】: 紫外光催化降解技术是近年来出现的一种先进的水处理技术,能破坏有机污染物,没有二次污染,能耗和原材料消耗低,工艺简单,因而是一种很有前途的水处理方法。目前,对这种方法的理论和实验研究是水处理方面的热门课题,但是直接利用纳米光催化剂容易在污水中团聚而降低其活性且不利于回收利用。将光催化剂负载在无机矿物表面,制备一定形状的滤料,不仅提高了光催化材料的活性,也有利于回收再利用。本文针对光催化技术在实际应用中存在的光催化剂的固定与活性之间的矛盾这一问题,利用酸性溶胶法制备了纳米TiO_2/粘土复合光催化剂,并考察了制备条件对其物理结构与光催化效能的影响;在此基础上,研究了光催化降解有机污染物甲基橙的能力。 单纯的纳米TiO_2在废水处理中由于部分颗粒团聚,降低降解效率,部分悬浮在水溶液中,难以回收而造成二次污染。纳米TiO_2/粘土复合光催化剂是将TiO_2固定在粘土矿物的表面形成纳米薄层或分散均匀的TiO_2纳米晶体。该矿物复合材料兼具多孔性、高比表面积、光活性和容易回收反复利用等特性。本文对纳米TiO_2/粘土复合光催化剂的酸性溶胶合成、表征及其光催化活性进行了一系列的研究。X射线衍射(XRD)测试表明,多次涂覆TiO_2高岭土表面形成了TiO_2膜,但是其晶形不好,近似于无定形TiO_2;红外光谱(IR)分析发现,Si—O—Si发生了偏移,但是没有Si—O—Ti形成;进一步的高分辨率透射电镜分析研究发现,在涂覆一次的复合材料中的大部分高岭石表面未被TiO_2覆盖,只有少部分高岭石的表面被TiO_2纳米颗粒覆盖。TiO_2纳米颗粒主要吸附在高岭石的边缘和棱角处;随着涂覆次数的增加,有更多由纳米TiO_2颗粒形成的结晶聚合体,大部分还是附着在高岭石表面,不仅在其端面及边缘处,而且在高岭石表面上也出现了TiO_2结晶聚合体;经过四次涂覆的高岭土/纳米TiO_2复合材料,TiO_2纳米颗粒结晶聚合体有些不与高岭石颗粒相连,但大部分附着在高岭石的表面和端面。其中一些高岭石的结构发生破坏,有一部分Al溶出。TiO_2纳米颗粒在高岭石端面的吸附情况较好,可以看出其吸附层的厚度明显增大。 本研究制备的纳米TiO_2/粘土复合光催化剂降解甲基橙效果比较显著,通过影响因素的研究,得到在pH=2,甲基橙浓度为20mg/L,催化剂使用量为5g/L时对甲基橙有最好的降解效果,其平均回收率达到92%,有助于进一步探索提高光催化氧化反应效率的方法与途径,对实际的废水处理也有很好的指导意义。


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