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碳化硅基复合材料抗氧化梯度涂层的制备与性能研究

孙峰  
【摘要】:SiC陶瓷优异的抗氧化性缘于氧化中SiO_2膜的低氧扩散系数和热膨胀系数对SiC的保护作用,但相变体积效应易使SiO_2膜开裂,加速SiC的氧化。提高SiC高温下的使用性能和抗环境侵蚀能力最为有效的措施之一是在基体材料表面涂覆抗氧化腐蚀涂层。本文采用料浆法、溶胶—凝胶结合料浆的涂覆工艺,通过调整涂层料浆中的物质组成比例,在重结晶碳化硅基体上制备了具有过渡层的莫来石/莫来石晶须梯度复合涂层。 本文主要基于对涂层原料组份的热膨胀系数、相变体积效应、高温氧扩散速率及高温下与基体间化学稳定性的分析,设计了具有热膨胀系数呈梯度分布的莫来石涂层,并在涂层中原位生成莫来石晶须,以循环热冲击和氧化增重的方法评价涂层抗氧化性能。通过观察未涂覆涂层,涂覆传统莫来石涂层和涂覆莫来石/莫来石晶须梯度复合涂层的基体在α-SiO_2和α-方石英相变温度范围内循环热冲击后的涂层形貌和基体的氧化增重情况,对比传统工艺的SiC莫来石抗氧化涂层,研究了梯度涂层的形成机制和抗氧化性能;探讨了涂层中晶须的生长、强韧化机制和涂层失效原因,提出了晶须梯度复合涂层提高SiC抗氧化性能的机制。 研究显示:在莫来石涂层体系中,残留SiO_2较大的相变体积效应是涂层失效的主要因素之一,莫来石涂层中应尽量减少残留的SiO_2;梯度涂层中过渡层的生成和涂层中晶须的生成,使具有不同热膨胀系数的物相热膨胀效应对涂层的损害降低:莫来石/莫来石晶须梯度复合涂层中的晶须生长属于气—液—固机制,不同于一般单纯莫来石晶须的气—固生长机制。该涂层在超过1500℃长期使用时,晶须将长大发育成柱状晶或消失。 本实验制备出表面致密、均匀、无凹凸,与基体连接紧密且连接处无气孔的莫来石/莫来石晶须梯度复合涂层。涂层厚度在1~3μm之间,涂层内无夹杂气孔,晶须的长径比约为1:10~1:15。经过循环热冲击40次后涂层仍无裂纹出现,与传统工艺制备的莫来石涂层相比,反复热冲击40次的莫来石/莫来石晶须梯度复合涂层抗氧化增重为0.2609mg/cm~2,且热震循环次数越多,抗氧化效果越明显。 研究证实,以氧扩散系数和热膨胀适配性为依据设计的莫来石/莫来石晶须梯度复合涂层用于循环热冲击条件下能大大提高基体的抗热震性能,抗氧化性能明显优于传统莫来石涂层,特别适用于1400℃以下反复热冲击场合。


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