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磷钨杂多化合物制备及其在柴油氧化脱硫中的应用

王凯鹏  
【摘要】: 随着社会发展,经济繁荣,人类对能源的需求量越来越大,能源的大量消耗使大量的污染物直接排放到自然环境中,造成大气污染。而在这些污染物中SO_x对环境造成的污染最严重,它不仅会形成酸雨腐蚀桥梁等建筑物,还会损害人体呼吸道的健康。在大城市中,汽车保有量逐年迅速递增,汽车尾气排放出来的硫化物是除CO_2以外的第二大城市大气污染物,如何降低燃料油品中的硫含量是降低汽车尾气污染的关键。 在实际生产中,加氢脱硫(HDS)是被广泛采用的传统脱硫工艺技术,但是它的反应条件高,需要高温高压,运行成本和维护费用也很高,让一些小型炼油厂难以采用。近年来,氧化脱硫技术作为一种生产低硫燃料油品的新方法,因其高效,反应条件温和,工艺简单,费用低廉而受到了广泛关注。同时杂多化合物因其制备方法简单,价格比贵金属催化剂低,兼具高效催化活性与绿色环保,而成为研究热点并在绿色有机催化领域应用广泛。 本文通过改变反应物Na_4P_2O_7·10H_2O,Na_2WO_4·2H_2O和WO_3的配比,并以此为因素进行正交实验,用固相反应法合成了多种不同成分的磷钨杂多化合物(TPHC)。然后以所合成产物为催化剂,H_2O_2、H_2O_2-过氧乙酸为氧化剂分别对柴油进行了氧化脱硫试验,并探讨了氧化脱硫实验的最佳反应条件。脱硫实验结果表明所合成的磷钨杂多化合物确实具有催化性能;结合数学分析,发现催化性能随反应物摩尔配比的变化而变化,且WO_3摩尔比的影响最为显著;通过XRD与FT-IR图谱分析,发现磷钨杂多化合物的催化性能与端氧O_d的活性有关,O_d的活性越大,其得失电子能力越大,反映出的磷钨杂多化合物催化性能越好。


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