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《武汉理工大学》 2010年
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具有可见光激发响应的纳米TiO_2光催化材料的研究

叶韦韦  
【摘要】: 本文采用溶胶-凝胶法,制备了Eu3+、Ce3+以及Ce-Eu共掺杂纳米TiO2。对Ce-Eu共掺杂样品采用正交试验方法研究了外部因素和内部因素对其光催化活性的影响。选取最佳配方对赤泥质陶瓷滤球进行涂覆试验并将其用于水处理。通过TG-DTA、XRD、FE-SEM、TEM、SEM、UV-Vis吸收谱等测试手段对样品进行了结构及性能表征,探讨了Eu3+、Ce3+以及Ce-Eu共掺杂纳米TiO2的光催化机理。 稀土元素Eu3+、Ce3+的掺杂量与样品的光催化性有一定的关系。在样品加入量为0.15g/50mL,亚甲基蓝溶液的初始浓度为10mg/L、pH=6.5、热处理温度为550℃的条件下,掺杂浓度(摩尔比)分别为n(Eu3+):n(TiO2)=0.5%, n(Ce3+):n(TiO2)=0.05%时,其对亚甲基蓝的降解率可以分别达到85.36%、85.15%,各比同等条件下制备的未掺杂YiO2提高了22.08%和21.78%。Ce3+掺杂TiO2可使出现金红石相的温度降低为650℃左右,金红石相的生成,对光催化活性有促进作用,掺杂浓度为n(Ce3+):n(TiO2)=0.05%的Ce3+掺杂TiO2样品的光催化降解率上升为85.52%。 正交试验结果表明,内部因素对掺杂TiO2光催化活性影响的主次顺序为:热处理温度Ce的掺杂量>Eu的掺杂量。样品制备的优化配方为:Ce的掺杂量为0.02mol%、Eu的掺杂量为0.2mol%、热处理温度为550℃。外部因素对TiO2光催化活性影响的主次顺序为:亚甲基蓝溶液的初始浓度催化剂加入量溶液的pH值。优化的外部光催化条件为:光催化剂加入量为0.15g/50mL、亚甲基蓝溶液的初始pH值及浓度分别为6.5和10 mg/L。 掺杂样品的光催化活性研究表明,Ce-Eu共掺杂TiO2>Eu3+掺杂TiO2>Ce3+掺杂TiO2未掺杂TiO2。其中掺杂浓度(摩尔比)为n(Eu3+):n(Ce3+) : n(TiO2)=0.2:0.02:100的共掺杂样品的光催化效率可达到86.23%,比同等条件下制备的未掺杂TiO2提高了22.95%。晶粒尺寸为19.7nm,晶格畸变为0.5259,晶胞体积为136.26×10-3 nm3,光催化反应动力学常数为7.766×10-3。其吸收阈值为445nm,相应的禁带宽度为2.87 eV,比纯TiO2红移了53nm。本研究中,掺杂浓度为n(Ce3+):n(TiO2)=0.2%(摩尔百分数)的样品吸收边红移最多,吸收阈值达到446nm。 单掺杂和共掺杂纳米TiO2的光催化机理是:Eu3+的电子层结构[Xe]4f6和其较大的半径,造成Eu3+掺杂样品电荷不平衡,影响电子-空穴对的复合;产生的空位附加能级则会拓宽吸收光谱。Ce3+掺杂TiO2使Ce3+、Ce4+共存、产生晶格畸变,造成晶格中电荷不平衡,减小光生电子-空穴对的复合率;Ce3+掺杂形成光敏化结构,使激发电子注入TiO2的导带,扩大TiO2的光谱响应范围。Ce-Eu共掺杂纳米TiO2中,Ce3+作为敏化离子将能量传递给Eu3+,Eu3+捕获光生电子并传递给表面吸附的O2,增加有效的空穴电子数,另一方面可使样品吸收更低能量的波长而被激发。 在亚甲基蓝溶液浓度为15mg/L,pH值为6.5,滤球的加入量为5g/50mL的条件下,涂覆时间为10min、涂覆次数为2次的赤泥质陶瓷滤球光催化性能最佳可达到73.40%,优于未镀膜滤球的70.28%。涂覆时间为10min,热处理温度为550℃的赤泥质陶瓷滤球,其表面有一层厚度为2μm左右的均匀TiO2膜层。该滤球在As(v)离子的浓度为2mg/L,pH值为2,吸附时间为240min,样品加入量为2g的条件下,对As(v)离子去除率最高,可达95.96%。
【学位授予单位】:武汉理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O614.411

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