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《武汉理工大学》 2010年
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水泥基钙—硅铝质复合材料水化机理及协同效应研究

罗忠涛  
【摘要】: 目前,全球每年水泥工业生产所排放的CO2量与混凝土70年龄期对CO2的自然吸收固化量比例为9.43左右,水泥工业体系的碳当量传递链已完全失衡。同时,我国工业固体废弃物综合利用率不到40%,累积固体废弃物已达70亿吨,占地约7万Km2。基础建设与社会经济发展迫切需要使之成为水泥基材料中能够调节性能的辅助性材料,以减少水泥工业生产过程中的资源消耗与污染排放。 本研究工作来源于(国家973计划2009CB623201-01)“现代混凝土胶凝浆体微结构形成机理”与(国家科技支撑计划2006BAF02A24)“高性能水泥绿色制造工艺和装备”。以目前应用最广泛的粉煤灰及矿渣作为代表性的硅铝质胶凝材料,探明其在多因素环境下的化学活性特征及其水化机理,通过物理化学手段对其进行表面结构解聚以增强其化学活性,研究硅铝质胶凝材料之间的协同效应匹配关系,进而通过多因素的优化配伍(协同效应、活性激发技术及特殊组分微调等)进行满足工业近零排放原则的制备关键技术设计。 1.采用Ka-ICP法、非蒸发水量及反应程度等评价方法,系统研究在水热碱性环境、水泥水化环境下粉煤灰、合金矿渣等硅铝质胶凝材料活性,建立了硅铝质胶凝材料化学活性综合评价体系。 (1)对Kα法环境下的粉煤灰进行化学反应进程模拟,水热碱性环境下的反应初期,网状聚合体与Ca(OH)2反应形成CSH单层膜或CH-CSH双层膜附着于颗粒表面。随着龄期的延续,反应层逐渐深入,此过程中反应界面会出现惰性莫来石及/或新生矿物沸石等惰性物质阻碍反应的进行,而易反应区域会形成溶蚀活化点促进反应介质的继续反应。随着反应深度的加深,溶蚀活化点在反应后期进一步扩展形成溶蚀反应区域,粉煤灰玻璃体中的大部分活性硅铝质参与反应,只剩下由惰性莫来石及/或新生矿物沸石形成的镂空状搭接结构。 (2)粉煤灰+水泥二元体系中存在一种平衡关系,即水泥水化的Ca(OH)2生成量与粉煤灰化学反应的Ca(OH)2消耗量。并且粉煤灰化学反应所需的Ca(OH)2浓度随其在各反应阶段的表面结构活性及外层包裹膜厚度的不同而不同,基本随厚度增加呈现递增的趋势。 2.提出了硅铝质胶凝材料高温增钙改性的优化方法,并采用NMR、FTIR等方法探讨了改性粉煤灰硅铝网络结构的解聚机理与规律;结果表明高温增钙使部分Si-O键断裂,其断裂导致高配位的网络中间体Al及Ca较多渗入,从而使网络结构部分强峰的化学位移向低场移动,化学活性得到明显提高。 (1)最终优化的高温增钙粉煤灰配比为CFA-4-1200℃,即81.0%LCFA1+15.0%CaO+3.0%石膏+1.0%萤石,温度制度为1200℃下0.5h。 (2)29Si NMR结果分析发现相对于原状粉煤灰,经过高温增钙改性后的粉煤灰其强峰线位移朝正值方向移动,呈现出由高场的集中向低场的分散趋势,说明其网络结构聚合度降低。 3.提出了化学活性反应时效性贡献率的概念,揭示了硅铝质胶凝材料各时间段反应效率主导与辅助作用的转变规律。研究了改性硅铝质胶凝材料在水泥基材料中的水化机理及多元体系下的协同效应,并探讨了多元复合体系的次第水化理论。 4.提出了多元体系高性能复合胶凝材料的设计方法,系统研究了高性能复合胶凝材料的水化热、体积变形、开裂敏感性及抗硫酸盐侵蚀等性能。 结合多元体系协同效应的研究制备高性能复合胶凝材料,实现固体废弃物45%掺量下,其1d水化热下降30%以上,开裂敏感性方面的初始开裂时间相对基准样延长175%以上,28d的线性收缩率相对基准样降低25%以上,抗硫酸盐侵蚀性能相比于基准样提高45%以上(按ASTM C1012-95A标准)。
【学位授予单位】:武汉理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TU528

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