收藏本站
《华中农业大学》 2012年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

离子液体及冠醚功能化离子液体固相微萃取涂层研制及其应用研究

舒建军  
【摘要】:兼顾无溶剂和微型化特点的固相微萃取(SPME)技术,由于可以实现土壤、水体等复杂环境介质中痕量有机污染物的采样、萃取和预富集,受到了分析工作者的青睐。该技术的核心是固相微萃取涂层。商品化涂层虽然对推广和发展该技术做出了一定的贡献,但是它们存在种类少、热和化学稳定性差、费用昂贵、使用寿命短等缺点,因此发展高效廉价的固相微萃取涂层是未来固相微萃取技术的重点研究方向。 室温离子液体(RTILs)具有良好的溶解能力,热稳定性和化学稳定性高,成膜性好,易改性,蒸气压低并且无毒,被誉为“绿色溶剂”。这些特点使得离子液体既可以作为一种优良的萃取介质,又可以作为选择性色谱固定相材料。这种双重功能提示将离子液体用于固相微萃取涂层的研制在理论上是可行的。溶胶-凝胶技术能在温和的条件下,通过化学键合作用使无机介质表面有机化。在离子液体中引入具有溶胶-凝胶活性的基团,如:烯丙基、羟基或硅氧烷基团,通过活性基团与硅烷偶联剂之间的缩合反应、自由基引发交联反应就可以制备出性能优良的化学键合型有机-无机复合涂层。 本研究以烷氧基取代的咪唑离子液体以及烷氧基和烯丙基取代的冠醚功能化咪唑离子液体为涂层材料,采用溶胶-凝胶技术制备了一系列基于离子液体的有机-无机复合涂层固相微萃取探头,并对涂层的反应机理进行了探讨、对其表面形貌以及物理化学性质进行了表征,采用自制的离子液体固相微萃取探头对土壤中的酚类化合物进行了检测,得到以下主要结果: 1.合成了三种烷氧基功能化咪唑离子液体:1-三乙氧基硅丙基-3-甲基咪唑六氟磷酸(TESPMIM[PF6]).1-三乙氧基硅丙基-3-甲基咪唑四氟硼酸(TESPMIM[BF4])和1-三乙氧基硅丙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺(TESPMM[N(SO2CF3)2]);以这些烷氧基取代的离子液体为涂层材料,采用溶胶-凝胶技术制备了化学键合型离子液体-羟基硅油(IL-OH-TSO)有机-无机复合固相微萃取涂层;对溶胶-凝胶涂层的反应机理和涂层性能进行了考察。得出以下结论:红外光谱证实离子液体成功的化学键合到形成的溶胶-凝胶复合涂层中;自制的离子液体固相微萃取涂层抗溶剂冲洗能力强,使用的pH范围宽,涂层制备重现性好,无论是对极性(酚、芳胺、脂肪酸)、中等极性(醇、酞酸酯)还是非极性物质(多环芳烃)的选择性和萃取效率都比较高;但由于阴离子种类不同,三种IL-OH-TSO涂层在性质上也存在着一定的差异,如不同离子液体制备的探头其表面上的孔洞结构不同;TESPMIM[BF4]-OH-TSO(285℃)和TESPMIM[PF6]-OH-TSO(300℃)勺热稳定性小于TESPMIM[N(SO2CF3)2]-OH-TSO(454℃)涂层;TESPMIM[BF4]-OH-TSO和TESPMIM[PF6]-OH-TSO涂层对强极性物质的选择性(酚和脂肪酸)高于TESPMIM[N(SO2CF3)2]-OH-TSO涂层,而对非极性的物质(多环芳烃)的选择性低于TESPMIM[N(SO2CF3)2]-OH-TSO涂层。 2.合成了两种含有不同溶胶-凝胶活性基团的冠醚功能化咪唑离子液体:1-三乙氧基硅丙基-3-(6'-氧代苯并-15-冠-5己基)咪唑双三氟甲磺酰亚胺([TESP(Benzol5C5)HIM][N(SO2CF3)2])和1-烯丙基-3-(6'-氧代苯并-15-冠-5己基)咪唑双三氟甲磺酰亚胺([A(Benzo15C5)HIM][N(SO2CF3)2]),并采用溶胶-凝胶技术制备了两种冠醚功能化离子液体-羟基硅油有机-无机复合涂层,同时对其性能进行了评价。结果表明:本文研制的冠醚功能化离子液体-羟基硅油有机-无机复合涂层表面光滑,且分布着大量的类似气泡状的物体、热稳定性高(达到400。C以上),pH适用范围广(0-14)、抗溶剂冲冲洗能力强、重现性好(RSD10%),同时对酚、芳胺、醇、酸、酞酸酯和多环芳烃类有机物质具有高的选择性和萃取能力。 3.采用自制的溶胶-凝胶TESPMIM[N(SO2CF3)2]-OH-TSO涂层,采用超声萃取-直接固相微萃取-气相色谱(UE-SPME-GC)对土壤中的酚类物质进行了分析。对影响萃取效率的的条件进行了优化,得出了最佳的超声萃取和固相微萃取条件。在最佳条件下对几种实际土壤中的酚类化合物进行了分析。该方法的线性达到两个数量级,检测限(8.5ngg-1到20.2ngg-1)和准确度(加标回收率在70%到120%之间)等都令人满意。
【学位授予单位】:华中农业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TB383.1

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 曾昭睿,王一龙,肖锐敏,杨敏,田世忠;聚甲基苯基乙烯基硅氧烷固相微萃取探头的特性[J];分析试验室;2002年05期
2 高会云;何娟;刘德仓;康长安;杨柳;;固相微萃取萃取头的研究进展[J];分析仪器;2007年02期
3 杨南如,余桂郁;溶胶-凝胶法简介第一讲——溶胶-凝胶法的基本原理与过程[J];硅酸盐通报;1993年02期
4 符连社,张洪杰,邵华,孟庆国,倪嘉缵;溶胶-凝胶法及其在生物材料方面的应用[J];化学通报;1998年12期
5 侯经国,田锐,马骞,杜新贞,高锦章;C_(18)-MCM-41新型涂层在固相微萃取中的应用[J];化学研究与应用;2005年05期
6 陈楚良;固相微量萃取技术[J];上海环境科学;1997年04期
7 王震宇;采用溶胶-凝胶技术涂层的新型固相微萃取方法及其应用[J];色谱;1999年03期
8 方瑞斌,张维昊,王建,张琨玲,佴柱;碳素基体固相微萃取吸附质的研制[J];色谱;1999年05期
9 马骞,田锐,杜新贞,侯经国,毛学峰,高锦章,邓华陵;用C_(16)-MCM-41介孔涂层新型固相微萃取-高效液相色谱分析环境水样中的痕量蒽[J];分析测试学报;2004年01期
10 洪新华,李保国;溶胶-凝胶(Sol-Gel)方法的原理与应用[J];天津师范大学学报(自然科学版);2001年01期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李大成,周大利,刘恒,陈朝珍,张萍;超微粉体的制备(五)[J];四川有色金属;2000年02期
2 陈加娜;叶红齐;谢辉玲;;超细粉体表面包覆技术综述[J];安徽化工;2006年02期
3 刘晓波;铁梅;苏会东;宋琳琳;;溶胶—凝胶法制备TiO_2及其光催化性能的研究[J];安徽农业科学;2011年11期
4 李霞;溶胶-凝胶法CaO-P_2O_5-SiO_2系生物玻璃的制备及机理探讨[J];玻璃与搪瓷;2003年01期
5 杨魁胜,梁海莲,董相廷,张希艳;纳米TiO_2的制备与表征[J];长春理工大学学报;2004年04期
6 荆淼,李伟,庄峙厦,王小如;溶胶-凝胶技术在光化学传感器中的应用[J];传感技术学报;2003年02期
7 方瑞斌,王建,李蕾,邱玲,王亮;碳素基体固相微萃取——气相色谱法/质谱法测定香水中的有机挥发物[J];日用化学工业;2001年03期
8 杨昱,李英杰,许越;用溶胶-凝胶法制备保护涂层的研究进展[J];材料保护;2005年09期
9 陈立宝,贺跃辉,邓意达,黄伯云,张晓艳;锂离子电池正极材料Li_(1+x)V_3O_8合成技术研究进展[J];材料导报;2003年08期
10 董兵海;王世敏;许祖勋;吴会光;;采用Sol-gel法制备梯度复合热释电薄膜[J];材料导报;2006年03期
中国重要会议论文全文数据库 前5条
1 杨栋樑;;构筑超分子结构的环糊精及其在染整加工中的应用[A];“润禾杯”第八届全国印染后整理学术研讨会论文集[C];2011年
2 李志宏;吴忠华;吴自玉;;溶胶-凝胶法在制备生物掺杂纳米复合材料中的应用[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
3 刘伟;盖国胜;杨玉芬;樊世民;;核壳结构粒子制备及分析[A];第十一届全国粉体工程学术会暨相关设备、产品交流会论文集[C];2005年
4 杨晓君;邢彦军;戴瑾瑾;;溶胶-凝胶法制备抗菌织物的研究[A];第六届全国印染后整理学术研讨会论文集[C];2005年
5 李志宏;;生物大分子的溶胶-凝胶包裹[A];中国化学会第十届胶体与界面化学会议论文摘要集[C];2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 谭红琳;金属离子掺杂的ZnO第一性原理计算及透明导电薄膜制备研究[D];昆明理工大学;2009年
2 李永海;基于溶胶—凝胶法的功能因子缓释技术研究及其在纺织品芳香保健功能整理中的应用[D];东华大学;2010年
3 汪青;溶胶—凝胶技术在纺织品多功能整理中的应用[D];东华大学;2010年
4 刘洋;过渡元素掺杂ZnO稀磁半导体的制备及性质研究[D];江苏大学;2011年
5 尚伟;AZ91D镁合金微弧氧化—溶胶凝胶复合膜层制备及其耐蚀性[D];中南大学;2011年
6 葛坚坚;几种钙钛矿型氧化物结构和磁性研究[D];南京大学;2011年
7 高凯;金刚石多晶材料的制备与功能特性研究[D];天津大学;2012年
8 张波;SnO_2低辐射薄膜的制备与光电性能研究[D];哈尔滨工业大学;2011年
9 刘登勇;气味指纹技术的建立及其在腌腊肉制品中的应用[D];南京农业大学;2008年
10 罗敏;溶胶—凝胶技术在纺织上的应用与研究[D];东华大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王倩;疏水性SBA-15/PDMS杂化膜制备及分离乙醇/水的研究[D];山东科技大学;2010年
2 朱丽静;溶胶-凝胶法制备BOPP基阻隔性包装复合薄膜及其性能研究[D];浙江理工大学;2010年
3 黄静红;荧光溶胶复合体系研制及其性能研究[D];江南大学;2010年
4 刘亚南;纳米结构Fe_3O_4的制备与物性研究[D];淮北师范大学;2010年
5 杨阳;基于超支化型含硅助剂的制备及应用[D];华东理工大学;2011年
6 吴回君;FTO和ITO薄膜在模拟环境介质中的光电性能稳定性及影响机理研究[D];昆明理工大学;2010年
7 方来鹏;Al-IB族掺杂ZnO薄膜的制备及第一性原理计算[D];昆明理工大学;2010年
8 卿彦;硅系化合物/木基复合材料制备与性能评价[D];中南林业科技大学;2010年
9 陆浩然;堇青石粉体的微乳液—溶胶凝胶法制备及其机理研究[D];沈阳大学;2011年
10 刘金云;以柠檬酸为交联剂的溶胶—凝胶法超拒水整理耐久性研究[D];东华大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王永华;;新型活性碳涂层固相微萃取进样器的研制[J];北京大学学报(自然科学版);2006年02期
2 朱孝信;超微细粉末材料的发展[J];材料开发与应用;1998年05期
3 方瑞斌,张维昊,张琨玲,廉昆华;新固相微萃取-气相色谱法分析大气中芳烃物质[J];分析化学;1998年08期
4 刘文民,王涵文,关亚风;溶胶凝胶法制备固相微萃取搅拌棒[J];分析化学;2005年01期
5 蔡敏;汪巍;邢钧;冯钰錡;吴采樱;;新型固相微萃取涂层直接检测样品中的3种多氯酚[J];分析化学;2006年01期
6 赵鸿雁,刘传银,杨丽珠,陆光汉;Nafion/活性炭涂层固相微萃取探头的制备与应用研究[J];分析试验室;2004年02期
7 王文光;从第17届日本国际机床展览会看切削工具的发展动向[J];工具技术;1995年11期
8 童茂松,戴国瑞,高鼎三,GalinaZakharova,OlgaPozdniakova;溶胶-凝胶法制备V_2O_5为基体的薄膜材料及其应用[J];功能材料;2000年03期
9 冯改山;超细粉生产技术的新发展[J];硅酸盐通报;1993年02期
10 杨南如,余桂郁;溶胶-凝胶法简介第一讲——溶胶-凝胶法的基本原理与过程[J];硅酸盐通报;1993年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 邓东顺;王祈宁;崔艳红;艾宁;;离子液体在CO_2捕集中的应用进展[J];化学通报;2011年08期
2 刘大飞;徐军;陈宜俍;郭士岭;詹予忠;;室温离子液体的合成[J];化工时刊;2006年02期
3 李肖华;李卫坤;宋旭东;计建炳;;离子液体的合成及在分离中的应用[J];浙江化工;2008年02期
4 王轶博;高丽华;滕雯;;离子液体中CO_2固定过程的研究和应用[J];北京工商大学学报(自然科学版);2008年03期
5 孙南;;离子液体及其功能化设计[J];山东化工;2008年02期
6 刘伟伟;蒋平平;陈旻;魏猛;;离子液体催化酯化应用研究与进展[J];塑料助剂;2009年02期
7 王要令;张罡;;离子液体[Emim]Br-FeCl_3的合成与酸性研究[J];化工时刊;2009年07期
8 竺琴;张焜;苏流坤;;离子液体在气体吸附中的研究进展[J];广州化工;2010年11期
9 陶端健;周政;吕学铭;胡兴邦;吴有庭;;离子液体催化酯化反应的研究进展[J];现代化工;2011年01期
10 袁晓亮;张延强;兰玲;张锁江;;离子液体固定CO_2及其转化利用的研究进展[J];过程工程学报;2008年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 詹天荣;张魁英;张伟;侯万国;;新型含羟基离子液体的绿色合成[A];中国化学会第十二届胶体与界面化学会议论文摘要集[C];2009年
2 毕晓静;肖军华;;基于樟脑的新型手性离子液体[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
3 张锁江;姚晓倩;周清;刘晓敏;;离子液体的热力学性质及其在清洁化工中的应用[A];中国化学会第十五届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要[C];2010年
4 唐飞;杨飞;李迎曦;聂舟;姚守拙;;基于离子液体的盐-盐双水相体系:一种绿色的外消旋氨基酸手性分离体系[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
5 陈玉娟;陈晶;张洪浩;卓克垒;王键吉;;离子液体在糖水溶液中的电导性质研究[A];中国化学会第十五届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要[C];2010年
6 马晶晶;刘千阁;卓克垒;王键吉;;不同温度下离子液体在水溶液中的活度系数研究[A];中国化学会第十五届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要[C];2010年
7 李建申;张建玲;韩布兴;赵悦菊;王前;;表面活性剂/离子液体/水体系的相行为及微乳液的形成研究[A];中国化学会第十五届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要[C];2010年
8 马森;于淑娟;;蔗渣纤维素在离子液体中的均相戊二酸化研究[A];2010年中国农业工程学会农产品加工及贮藏工程分会学术年会暨华南地区农产品加工产学研研讨会论文摘要集[C];2010年
9 杨培霞;安茂忠;李海先;李吉丹;王福平;;离子液体中电沉积金属镍的研究[A];2007(第13届)全国电子电镀学术年会暨绿色电子制造技术论坛论文集[C];2007年
10 荆俊;李志勇;裴渊超;王键吉;;氨基酸酯离子液体对药物分子的萃取分离性能[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 本报记者 李宏乾;离子液体:节能减排有作为[N];中国化工报;2010年
2 本报驻华盛顿记者 张孟军;化学新宠——离子液体[N];科技日报;2001年
3 肖化;全球离子液体市场快速扩张[N];中国化工报;2010年
4 李峰 段立斌;我国离子液体研究达到新高度[N];甘肃日报;2003年
5 柯旺;新的溶剂——离子液体[N];北京科技报;2001年
6 王秀兰;我国离子液体研究取得新进展[N];中国化工报;2003年
7 李宏乾;绿色溶剂:离子液体正迈向产业化[N];中国化工报;2003年
8 姚笛;我国离子液体研究取得重大突破[N];中国环境报;2003年
9 王立朝 纪晓阳;离子液体研究领域获重大突破[N];甘肃日报;2002年
10 ;偌大冰山刚刚掀开一角[N];中国化工报;2003年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 胡玉;离子液体稳定的金属纳米粒子催化加氢性能的研究[D];华东理工大学;2010年
2 杨雪;功能化离子液体的合成及在金属催化中的应用[D];天津大学;2009年
3 巩凯;功能化离子液体的研究及其在缩合反应中的应用[D];南京理工大学;2009年
4 谢勇冰;咪唑离子液体在辉光放电等离子体金属离子还原中的应用研究[D];天津大学;2009年
5 赵海红;功能化离子液体杂化介孔硅基材料的制备、表征及其催化作用研究[D];湖南师范大学;2010年
6 赵新华;离子液体中清洁氧化过程的研究[D];华东师范大学;2010年
7 蒋栋;离子液体的构效关系及其在有机合成中的拓展研究[D];华东师范大学;2010年
8 朱学英;若干离子液体的结构、合成和催化机理及其与溶剂相互作用的理论研究[D];山东大学;2011年
9 戎梅竹;功能离子液体合成与催化环状碳酸酯的研究[D];天津大学;2009年
10 王慧勇;离子液体在溶液中的簇集行为研究[D];河南师范大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 韩志飞;功能化离子液体的合成及对二氧化硫的吸收[D];河北理工大学;2010年
2 聂阳;功能化离子液体的物性测定及其固定二氧化碳性能研究[D];河北理工大学;2010年
3 李滨;功能化离子液体及其衍生物在有机反应中的应用研究[D];暨南大学;2010年
4 宫欣欣;功能化离子液体在缩合反应中的应用研究[D];华东师范大学;2011年
5 魏会芳;离子液体中纤维素催化转化制5—羟甲基糠醛[D];大连理工大学;2010年
6 马浩;功能化离子液体作为溶剂和催化剂在生物高分子中的应用[D];暨南大学;2011年
7 吕芹霞;巯基功能化离子液体的制备及其自组装膜电化学性质的研究[D];安徽大学;2010年
8 付召龙;碱性离子液体的合成及其在有机反应中的应用[D];南京航空航天大学;2010年
9 王丽华;硒醚离子液体的制备与表征及其在硒化物合成中的应用[D];浙江师范大学;2010年
10 张丽珍;负载离子液体的合成及催化活性的研究[D];暨南大学;2010年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026