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《华中农业大学》 2013年
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粘土矿物对铅的吸附及其CD-MUSIC拟合

赖婧  
【摘要】:粘土矿物含量丰富,表面积较大,且含有正负电荷位点,是土壤和沉积物中吸附金属阳离子的重要吸附剂之一。铅是最具毒性的重金属元素之一,可导致严重的健康紊乱,铅的污染问题成为全球性的环境问题。本研究通过电位酸碱滴定实验及不同pH、离子强度、铅浓度条件下的等温吸附实验,分别研究质子及铅在高岭石、蒙脱石上的吸附行为,并用CD-MUSIC模型进行拟合,获得矿物表面吸附态铅的分布。主要结论如下: 口供试高岭石、蒙脱石纯度高,无其它杂质,均呈片状,且后者片层远大于前者;ATR-FTIR分析表明,高岭石、蒙脱石中含有较为丰富的铝羟基(A120-H)和硅氧烷基(Si-O-Si),二者的结构及官能团组成具有相似性。测定比表面积发现,高岭石比表面积为23.4±0.6m2/g,蒙脱石的外比表面积为83.8±0.8m2/g。乙醇乙醚法(EGME)测定蒙脱石的全表面积为420±20m2/g。 口高岭石、蒙脱石不同pH和离子强度下的酸碱滴定实验结果表明,矿物表面质子吸附随着pH的降低而增加,随着离子强度的增加而降低。在实验的pH范围内,滴定曲线没有交点,这不同于氧化物的酸碱滴定结果。粘土矿的这一特点是基面永久电荷和边面可变电荷共同作用的结果。 口不同pH、离子强度、铅浓度条件下,粘土矿物表面对铅的等温吸附实验表明,pH显著影响矿物表面对铅的吸附。随着体系pH的增加,高岭石、蒙脱石表面对铅的吸附量增加。高岭石、蒙脱石表面对铅的吸附量随着离子强度的减小而增大。离子强度对铅吸附的影响随体系pH的增大而减小。2:1型蒙脱石表面积大,永久电荷量多,对铅的吸附量大于1:1型高岭石。 □CD-MUSIC模型拟合粘土矿物表面酸碱滴定结果表明,高岭石表面反应位点密度,dsOH=11.25site/nm2,dx--=.7.07site/nm2,质子结合常数,log K SOH20.5+=-2.31,10g K X-H=3.67,盐离子结合常数,log K SOH.K0.5+=-7.29,log K SOH2-NO30.5-=-6.11,log K X-K=-6.74;蒙脱石表面反应位点密度,dsOH=1.2site/nm2,d XK=1815.94site/nm2,质子结合常数,log K SOH20.5+=7.39,log K XH=4.86,盐离子结合常数,log K SOH.K0.5+=-0.41,log K SOH2-NO30.5-=7.27。通过拟合酸碱滴定数据得到的参数,进一步拟合Pb吸附数据,得到Pb在矿物表面的结合形态和结合常数。高岭石表面,log K(SOH)2PbOH=-4.9, logK X2-Pb=-7。蒙脱石表面,log K(SOH)2PbOH=0.49,log KX2Pb=1.76.边表面均为双齿单核羟基化内层络合物,电荷分配因子f=0.6,基表面为双齿外层络合物。
【学位授予单位】:华中农业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:S153

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【参考文献】
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