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《华中农业大学》 2018年
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MOF纳米复合材料的制备及其在电化学发光生物传感中的应用

汪碧如  
【摘要】:金属有机框架材料(Metal Organic Frameworks,MOFs)是一类由金属离子与有机配体之间通过配位键自组装形成的新型有机-无机杂化晶态材料。因其具有超高的比表面积、功能性的孔道、稳定而多样的结构等特点,在气体吸附、选择性催化、药物缓释和生物传感等领域都有着巨大的潜在应用价值。然而,采用传统方法制备的MOF多为粒径在微米或亚微米尺度的晶体,且颗粒形貌不规则,致使MOF和传感器的表面结合不牢且导电性能差,限制了其在传感器领域的广泛应用。因而制备MOF复合材料是弥补MOF固有缺陷的一项有效措施,本文旨在构筑高灵敏和高选择性的传感器,拓宽MOF复合材料在生物传感领域的应用。电化学发光(Electrochemiluminescence,ECL)生物传感器是将电化学发光技术与生物传感器相结合而发展起来的一种分析方法,它不仅具有电化学发光的特性,同时兼具生物传感器的多用途。目前,电化学发光生物传感器已被广泛的用于测定化学和生化分析物,包括临床诊断、食品和水安全、环境监测和药物研究等重要领域。本研究将MOF纳米复合材料运用于传感器的构建中,分别设计了两种检测凝血酶(Thrombin,TB)和前列腺特异性抗原(Prostate specific antigen,PSA)的电化学发光传感器。主要研究内容及创新点如下:1.设计并构建了一个基于MOF-银-适配子探针的电化学发光传感器用于凝血酶的检测。制备了银纳米颗粒修饰的Fe-MIL-88 MOF材料,并将凝血酶适配体修饰到此材料表面形成MOF-银-适配体探针。电极表面修饰一层信号分子Au-g-C_3N_4纳米片,并将适配体的互补链连接到信号分子上,进而通过DNA碱基互补,将探针结合到传感器上猝灭Au-g-C_3N_4的电化学发光。待测物TB与DNA的竞争反应致使探针与传感器表面分离,ECL信号增强。通过电化学发光信号的变化趋势与TB浓度的对应关系定量TB的浓度,从而达到检测TB的目的。该传感器的线性范围为10~(-11)~10~(-6) g/mL,检出限为3×10~(-13) g/mL。2.设计并构建了基于MOF-金-G四链体协同放大的比率型电化学发光传感器用于前列腺特异性抗原的检测。以Fe-MIL-88 MOF作为载体平台包裹大量的氯化血红素(Hemin)分子并进一步修饰纳米颗粒和G-四链体,制备的DNA-MOF/Au/G-4探针起到对双信号标签鲁米诺(Luminol)的催化和对量子点(Quantum dots,QDs)的猝灭的协同作用。当目标物PSA与其适配体识别并结合后,可以破坏探针DNA的结合力,导致ECL双信号QDs-Luminol从“off-on”状态切换到“on-off”状态。通过测试在最佳条件下ECL双信号比率值的变化趋势与PSA浓度的对应关系,确定PSA的浓度,从而达到超灵敏检测PSA的目的。该传感器的线性范围为0.5~500ng/mL,检出限为5.8×10~(-5) ng/mL。
【学位授予单位】:华中农业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O657.1;TB33

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