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《华中农业大学》 2008年
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几种环境因素对硝酸根光解的影响及其机理初探

张荆清  
【摘要】: 氮素是重要生命元素,是农业生产中三大肥料要素之一。目前,农业生产中氮肥利用率较低是全球面临的普遍问题。在氮素损失途径中,有相当部分氮素去向不明。随着光化学研究的深入和对硝酸根光化学活性的了解,硝酸根光降解造成的氮肥损失引起了研究者的关注。本文以溶液中的硝酸根为研究对象,研究了在300w高压汞灯照射下,溶液pH、硝酸根浓度、Fe~(2+)、NH_4~+等不同环境因素对硝酸根光解的影响,并对其机理进行初步探讨。主要研究结果如下: 1、单一硝酸根体系、硫酸亚铁-硝酸根体系、硫酸亚铁铵-硝酸根体系在避光条件下4h以内,硝酸根均不会发生降解。 2、浓度为2mg/L硝态氮,在单一硝酸根体系中光照4h降解率达到17.28%,继续延长光照时间降解率增大不显著,而在本体系中加入0.2mmol/LFeSO_4或0.2mmol/LFeSO_4·(NH_4)_2SO_4,光照3h后硝酸根降解率分别达28.71%、23.12%,继续延长光照时间降解率增大不显著。 3、溶液pH对硝酸根光解影响显著,pH由4.0增加到9.0时,0.5mg/L的硝态氮降解率由8.8%增大到39%;5.0mg/L的硝态氮降解率由6.68%增大到20.7%。若继续增大溶液pH至10.0时,其降解率增大不再显著;与此同时亚硝酸根生成率也呈现相同趋势。 4、Fe~(2+)对硝酸根光解影响显著,增大Fe~(2+)浓度,能显著提高硝酸根的降解率,同时亚硝酸根生成呈现相同趋势。向0.5mg/L硝态氮溶液中加入0.2mmol/L FeSO_4时,NO_3~-的降解率由35.43%提高到55.12%,而加入0.2mmol/L FeSO_4·(NH_4)_2SO_4的硝酸根溶液,NO_3~-的降解率为45.56%。若继续增加FeSO_4·(NH_4)_2SO_4含量,溶液中硝酸根的降解率明显提高,且高于加入相同量的FeSO_4的硝酸根体系。在硫酸亚铁铵-硝酸根体系中,低浓度的NH_4~+对硝酸根光解有抑制作用,NH_4~+浓度大于0.4mmol/L时可显著促进硝酸根光解。 5、硝酸根动力学研究表明,其光解过程遵循一级反应动力学,在pH为8.0的单一硝酸根体系中反应速率常数与浓度成反比。 6、在硝酸根光解过程中,并未检测到NH_4~+存在。根据反应体系氮素守恒的原则推断,部分氮素可能以N_2、N_2O等氮氧化物气体释放或以其他形式存在。由反应前后硝酸根含量及亚硝酸根生成量计算得出,单一硝酸根体系中这部分氮所占比例较少,约占总氮8%;而在硫酸亚铁-硝酸根体系和硫酸亚铁铵-硝酸根体系中比例有所增大,分别达到14%和17%,这可能与Fe~(2+)与NH_4~+在光照过程中形成活性较强的中间体促进硝酸根的还原有关。
【学位授予单位】:华中农业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:X592

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