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《华中师范大学》 2014年
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可见光催化的碳—碳键和碳—氧键的构筑及其机理研究

邹有全  
【摘要】:近些年来,可见光光氧化还原催化作为一种新型和高效的催化策略被广泛应用在有机合成当中。本论文详细介绍了这一领域的最新研究进展,并围绕可见光催化开展了相关研究工作。 首先,我们利用可见光催化的还原淬灭机理,实现了二氢异喹啉衍生物和缺电子组分之间的氧化/[3+2]环加成/氧化芳构化串联反应。该反应为片螺素类生物碱的核心骨架吡咯[2,1-a]异喹啉的构建提供了新的途径。通过控制实验和动力学同位素标记实验,我们提出了可能的反应机理。同时,利用该策略作为关键步骤来合成天然生物碱片螺素K已经在我们实验室展开。 其次,我们利用可见光催化的还原淬灭机理,实现了芳基硼酸的氧化羟基化反应。该策略将可见光和空气这两种在自然界中含量丰富的绿色资源结合到同一个反应体系当中。反应表现出了非常广谱的底物适用范围,各种芳基硼酸都能够很高效地转化为相应的酚及其衍生物。通过O-18同位素标记实验,我们确定了空气氧确实作为最终的氧化剂被引入到产物当中。同时,我们还通过DFT计算说明了反应可能是先形成硼-过氧络合物,然后经过芳基迁移后再水解的过程。 再次,我们利用可见光催化的能量转移机理,实现了氧化吲哚衍生烯烃的分子间[2+2]环加成反应。该反应得到了高度官能化的具有两个螺环,四个连续手性中心,其中两个季碳中心的氧化吲哚衍生物。同时,通过循环伏安实验,开关灯实验和除氧实验,我们排除了电子转移途径并进一步确认了反应是通过能量转移机理进行的。 最后,我们还利用可见光催化的氧化淬灭机理,实现了3-溴氧化吲哚,DMF和水之间的三组分反应。该反应是将可见光和水这两种绿色资源结合到了一起。通过荧光淬灭实验,我们证明了反应是经过氧化淬灭途径进行的。通过氘代实验,C-13和O-18标记实验,我们证明了产物中甲酰氧基上C,H,O的来源。同时,通过开关灯实验和对反应体系水相的研究,我们进一步说明了反应的机理。此外,我们还利用在线红外技术,初步研究了该反应的动力学。
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