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《湖北大学》 2016年
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新型氮杂碳材料的制备及其在选择性加氢反应中的应用研究

江和展  
【摘要】:氮杂碳是一种新型的碳材料,其组成结构不仅易于控制,而且还拥有比表面积高、酸碱性可调和热稳定性好等特性。同时,氮杂碳结构的调控可影响其在溶剂中的分散性。因此,与传统的碳材料相比,氮杂碳是一种备受期待的新型的催化剂及催化剂载体。本论文中,我们制备了氮杂活性炭和介孔氮杂炭材料负载金属(Ru, Pd)催化剂,并对其在水相加氢反应中的应用进行了讨论。1.探索了不同热处理温度的氮杂活性炭(NAC)的制备方法。以二氰二胺为氮源,对双氧水处理过的活性炭进行掺杂,再负载钯纳米颗粒,制成了一系列不同结构的负载型催化剂Pd/NAC,用于苯甲酸的水相加氢反应。利用XRD、FTIR、Raman、XPS、SEM、TEM等表征对NAC的结构性质进行了分析。发现:热处理温度会影响材料的氮含量以及氮种类的分布,从而影响了载体表面Pd纳米颗粒的分散性和电子结构,进而对催化剂的催化活性起到了重要的影响。2.探讨几种不同微孔以及介孔碳材料的制备方法及其应用。以乙二胺为氮源,四氯化碳为碳源,纳米SiO2为硬模板,合成介孔氮杂碳材料(MCN),再负载钯纳米颗粒,制成了负载型催化剂Pd/MCN,并用于催化苯甲酸的水相加氢反应。利用XRD、FTIR、 Raman、 XPS、 SEM、 TEM等表征手段对介孔氮杂碳MCN的结构性质进行了分析,发现:MCN的催化活性要优于普通的活性炭(AC)以及NAC。这是因为MCN的高含氮量使其具有大孔径和表面有丰富的碱性位;同时,Pd和N之间的相互作用也增强了Pd/MCN催化芳环在水中加氢反应的活性。3.探讨了几种不同碳源制备的介孔氮杂碳材料的制备方法及应用。分别以四氯化碳、氯仿、四氯乙烷为碳源,乙二胺为氮源,在加入模板剂的条件下制备了介孔氮杂碳材料CN-CT、 CN-CF和CN-TE,再负载钯纳米颗粒,合成负载型催化剂Pd/CN,用于催化香草醛的水相加氢反应。用XRD、 FTIR、 Raman、 XPS、 SEM、 TEM等表征手段对介孔氮杂碳的结构性质进行了分析,我们发现其中Pd/CN-CF的催化性能最好,以上这些结果说明了CN-CF具有大孔径以及表面有丰富的碱性位,CN-CF的介孔体积比达到了90.9%,这给传质过程和暴露活性位提供了大量的空间。CN-CF表面丰富的吡啶氮为固定金属离子提供了一个天然的平台,而且Pd和N之间的相互作用增强了Pd/CN-CF的催化活性。
【学位授予单位】:湖北大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ127.11;O643.36

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