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《湖北大学》 2016年
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负载型M@MIL-n材料的制备及其催化氨硼烷水解释氢研究

杨坤洲  
【摘要】:金属有机骨架(MOFs)材料是金属离子与多齿有机配体自组装而成的一类有机-无机杂化多孔材料。MOFs材料具有大的比表面积、高的孔隙率以及结构和性质可调等特性使其成为了新型的功能材料。在目前的催化应用中,以MOFs材料为载体负载金属纳米粒子并应用于氢能源领域已成为热门课题。本论文从MOFs材料的结构和性质特点入手,设计制备了一系列MIL-n(n=53,101)负载金属的高效催化剂M@MIL-n,并在催化氨硼烷(AB)水解释氢的应用中展现出优良的催化活性。主要研究内容如下:1.采用简单的液体浸渍法成功将超细的Ru纳米粒子负载于MIL-53(Cr)和MIL-53(Al)上,并运用XRD、TEM、EDX、ICP-AES、XPS和BET等手段对产物催化剂进行了分析表征。通过催化氨硼烷水解释氢探究了催化剂的活性。结果表明,由于Ru纳米粒子的高分散性以及Ru纳米粒子和载体MIL-53间的双功能作用使得催化剂2.65 wt% Ru@MIL-53(Cr)和2.59 wt% Ru@MIL-53(Al)展现出最高的催化活性,转化频率(TOF)值分别达到260.8和266.9 mol H2 min-1mol Ru)-1,反应活化能分别为28.9和33.7 KJmol-1.此外,这两种催化剂经过五次循环后均展现出良好的稳定性。2.不同摩尔比的双金属PdNi纳米粒子通过液体浸渍法成功的负载到MIL-101上形成PdNi@MIL-101催化剂,并采用一系列的表征手段确定其结构、组成、形貌和负载行为。当这些催化剂在室温下催化氨硼烷水解释氢时,发现Pd10Ni6@MIL-101催化剂展现出最高的催化活性,TOF值为83.1 mol H2 min-1(mol Pd)-1,反应活化能为31.7 kJ mol-1。催化剂表现出优良的催化活性归因于PdNi纳米粒子之间强的协同效应、粒子在表面的均匀分散以及PdNi纳米粒子与载体MIL-101间的双功能作用。同时催化剂表现出优良的稳定性,经过五次循环后仍保留相对初始值85%的活性。3.通过浸渍法将Ru、Cu和Co三金属盐还原后负载到高孔隙率的金属有机骨架材料MIL-101上,制得含有单金属Ru、双金属CuCo以及三金属RuCuCo纳米粒子负载型催化剂,并通过一系列表征手段研究了不同组分催化剂的结构、形貌、粒子尺寸、组成以及比表面积。其中由于三金属RuCuCo间的协同效应、合金粒子好的分散性以及金属粒子和载体间的双功能作用使得RuCuCo@MIL-101相比于单金属Ru和双金属CuCo组分的催化剂在催化氨硼烷水解释氢时展现出较高的催化活性,TOF值为241.2 mol H2min-1(mol Ru)-1以及活化能值为48 kJ mol-1。同时催化剂经过循环测试后表现出优良的稳定性。
【学位授予单位】:湖北大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36

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