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《湖北大学》 2017年
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TiO_2/还原氧化石墨烯的制备及可见光下对Cr(Ⅵ)光催化性能的研究

刘雷  
【摘要】:近几十年来,利用半导体材料处理环境污染物越来越多的引起了人们关注。而在更多的光催化体系中,利用可见光来降解污染物,尤其是还原水中重金属离子依旧是一个很大的挑战,随着全球环境问题越来越多,对于工业废水的处理,重金属污染物的去除已经变成了一个巨大的挑战。铬元素是废水中常见的重金属污染物,事实上,铬元素的存在主要是以下形式,即Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)。然而,Cr(Ⅲ)对人体细胞的伤害极小,Cr(Ⅵ)对人类和动植物有着很大的毒性,根据报道,Cr(Ⅵ)具有很强的致癌性,在环境里面有着很高的迁移率,因此对于Cr(Ⅵ)的去除无论如何都是必要的。处理重金属污染的方法很多,比如离子交换、物理吸附、电化学还原、化学沉淀等,然而这种大多数技术都需要精细的仪器和大量的化学药品,以及在处理过程中会产生对环境的二次污染,并不利于广泛的应用。近来,利用半导体异质结光催化剂已经成为了处理水污染比较经济和简单的方法,尤其是在低浓度重金属污染物中作用尤为突出。TiO_2具有优异的光催化响应性能,是一种研究较为广泛和深入的半导体催化剂,同时,目前,探究二氧化钛新的晶型结构、发现新的形貌、利用不同复合或掺杂等方式来提高光催化性能是当下以及将来研究的主流方向。但是TiO_2禁带宽,无法有效利用紫外光含量只有4%左右的太阳光;而且,TiO_2本身的载流子容易复合,对光能的利用率不高,使得TiO_2的对光的响应能力进一步下降,这也是TiO_2在实际应用中不能被广泛利用的主要原因。所以,研究者采用了很多方法来提高TiO_2对光的响应性能,已经报道了的像C、N、S元素掺杂二氧化钛,在TiO_2表面沉积重金属离子,或者将TiO_2与一些禁带窄的材料进行复合等,这些都是提高TiO_2光催化性能的有效措施。除此之外,TiO_2与石墨碳的复合,尤其是与石墨烯合成的催化剂表现出很高的性能,这主要是由于碳材料能够促进载流子分离和电子转移,扩宽光吸收的范围以及其能够提供比较大的比表面积。针对这方面,草莓球形TiO_2与石墨烯的复合材料经过两步水热法制得,并讨论了其在可见光条件下,还原氧化石墨烯在催化剂中所占比例对于光催化还原Cr(Ⅵ)能力的研究。主要内容如下:以石墨粉为原料,采用改进的Hummers法将石墨粉氧化成具有单层或者几层结构的氧化石墨烯。通过溶剂热法,借助于CTAB这种表面活性剂制备出草莓球形TiO_2样品。结果表明,这种方法得到的草莓球形TiO_2属于典型的锐钛矿型,颗粒尺寸在300-400nm,每个球形的TiO_2又由20-30 nm的小颗粒均匀聚合而成。在上述实验的基础上,向水-乙醇的混合溶液中加入一定量的二氧化钛和氧化石墨烯,利用水热法制备出TiO_2/还原氧化石墨烯。通过调节氧化石墨烯的加入量,制备出RGO含量不同的复合催化剂。测试结果显示,TiO_2仍然具有复合之前的形貌,石墨烯成功的均匀负载在TiO_2纳米球颗粒上,同时石墨烯的加入使二氧化钛的禁带宽度最低降低至2.69 eV,比表面积由62.42 m~2/g增大到85.023 m~2/g。光催化还原Cr(Ⅵ)的实验表明,这种复合材料效果明显优于商业P25,180 min对Cr(Ⅵ)的还原程度达到98%,说明石墨烯的复合能够有效提高TiO_2的光催化性能。
【学位授予单位】:湖北大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36

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