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《湖北师范大学》 2018年
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基于{W_9Mo_9}杂多化合物的合成及其性能研究

向诗银  
【摘要】:杂多化合物应用广泛,具有良好的应用前景。本文采用水热法、浸渍法等不同的方法分别合成复合材料H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)、杂多酸盐K_6P_2W_(18-x)Mo_xO_(62)(X=0,3,9,15,18)、有机-无机杂化材料Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_(18-x)Mo_xO_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O(X=0,3,9,15,18),利用FT-IR、XRD、电化学、NMR、EDX、SEM等分析手段对材料的结构等进行表征,并且探究H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)对3,4-二氢嘧啶-2(H)酮衍生物的催化活性,探究杂多酸盐K_6P_2W_(18-x)Mo_xO_(62)(X=0,3,9,15,18)和Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_(18-x)Mo_xO_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O(X=0,3,9,15,18)对苯甲醇的催化氧化性能。主要内容如下:采用水热法分别在140℃、6 h条件和90℃、24 h条件下合成Well-Dawsons杂多酸H_6P_2Mo_9W_9O_(62)和有机金属骨架Zn(BDC)(Bipy)_(0.5),再以有机金属骨架(MOFs)为载体,使用浸渍法用Well-Dawsons杂多酸H_6P_2W_9 Mo_9O_(62)修饰Zn(BDC)(Bipy)_(0.5),以增加其活性位点,合成复合材料,以复合材料为催化剂,探究合成嘧啶酮衍生物的最优条件。实验确定的最优条件为n(醛):n(尿素):n(乙酰乙酸乙酯)=1:1.5:1.4,催化质量为反应物总质量的2.0%,反应温度105℃,反应时间60 min,合成6种3,4-二氢嘧啶-2(H)酮衍生物,产物收率为40.1~91.5%。催化剂重复利用5次后,产物收率仍然达到71.3%。以Na_2WO_4·2H_2O和Na_2MoO_4·2H_2O为原料,采用水热法合成前驱体Well-Dawsons杂多酸H_6P_2W_9Mo_9O_(62),前驱体再与KCl反应得到目标产物K_6P_2W_9Mo_9O_(62),以K_6P_2W_9Mo_9O_(62)为催化剂,H_2O_2为氧化剂,以氧化苯甲醇为探针反应,得到最优反应条件为反应温度110℃、反应时间8 h、氧化剂2.2 mL、催化剂用量为0.125 g,在该条件下,苯甲醇的转化率为82.3%,苯甲醛选择率为73.9%,说明K_6P_2W_9Mo_9O_(62)具有良好的催化性能。以不同杂原子配比的杂多酸盐K_6P_2W_(18)O_(62)、K_6P_2W_(15)Mo_3O_(62)、K_6P_2W_9Mo_9O_(62)、K_6P_2W_3Mo_(15)O_(62)、K_6P_2Mo_(18)O_(62)为催化剂,苯甲醛的选择率分别为18.4%、68.8%、73.9%、66.2%、80.2%,苯甲醇的转化率分别为11.5%、76.7%、82.3%、64.9%、95.9%。以K_6P_2W_(18-x)Mo_xO_(62)(X=0,3,9,15,18)为前驱体,采用水热法合成有机-无机杂化材料Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_(18-x)Mo_xO_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O(X=0,3,9,15,18),以Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_9Mo_9O_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O为催化剂,以过氧化氢水溶液为氧化剂,在催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的反应中,当反应温度为100℃、反应时间8 h、氧化剂H_2O_2用量为3.2 mL、催化剂质量为0.1 g时,苯甲醇的转化率达到89.1%,苯甲醛的选择性达到96.8%。当阴离子是P_2W_(18-X)Mo_XO_(62)~(6-)(X=0,3,9,15,18),对苯甲醇的转化率大小顺序为W_3Mo_(15)W_9Mo_9W_(15)Mo_3Mo_(18)W_(18),苯甲醛的选择性大小顺序为W_9Mo_9W_3Mo_(15)W_(15)Mo_3Mo_(18)W_(18)。以P_2W_9Mo_9O_(62)~(6-)作为催化活性中心时,催化效果最好。催化剂重复利用5次后,苯甲醇的转化率仍然有82.3%,说明催化剂具有较好的稳定性。
【学位授予单位】:湖北师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36

【参考文献】
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