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《中南民族大学》 2012年
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钌纳米晶体的微波可控合成及其催化性能研究

郭磊磊  
【摘要】:贵金属纳米材料因其在电学、光学、磁学尤其是催化学方面的广泛应用而成为了近年来研究的重点,研究发现贵金属纳米材料独特的物理化学性质是与其形貌、表面结构以及尺寸大小密切相关的,因此,研究者致力于制备出形貌和尺寸可控的贵金属纳米材料来使其性能得到最大限度的发挥。而钌(Ru)由于其在催化领域所处的重要地位而被广泛研究,但从目前的研究资料来看对Ru纳米的研究主要集中在对其粒径进行控制,并探讨粒径对其催化性能的影响,而对Ru纳米晶体以及自组装等相关形貌的研究非常少。本文结合目前的文献资料以及实验室已有的基础条件提出了微波醇热法对树枝状Ru纳米晶体和自组装Ru纳米结构进行可控形貌和大小的制备,通过TEM、XRD、XPS以及UV-Vis对制备出的Ru纳米晶体进行表征分析,探讨还原剂醇、保护剂PVP、前驱盐浓度、加热时间以及制备方式对其形貌大小的影响,并对树枝状Ru纳米晶体以及自组装Ru纳米结构形成机理进行初步探讨。将制备出的树枝状Ru纳米晶体用于催化芳香族硝基化合物的加氢,通过产物的转化率和目标产物的选择性对其催化性能进行评价。 以0.03mol/L的RuCl_3苯甲醇溶液为金属盐前驱物,0.15mol/L的PVP K360苯甲醇溶液为保护剂,苯甲醇作为还原剂和溶剂,采用微波这一快速的体加热方式加热360s,制备了平均粒径为19.6nm的树枝状Ru纳米晶体。通过TEM、UV-Vis、XPS以及XRD等对所制备的树枝状Ru纳米晶体进行表征,PVP分子量、还原剂类型、PVP用量、前驱盐浓度、反应时间对树枝状Ru纳米的形貌和尺寸都能产生显著影响。 以0.03mol/L的RuCl_3苯甲醇溶液为前驱物,0.15mol/L的PVP K360苯甲醇溶液为保护剂,丙三醇和苯甲醇共同做还原剂和溶剂,并保持其二者体积比4:1,微波加热240s制备出了粒径约为32.7nm左右的Ru纳米球,通过TEM、UV-Vis、XPS和XRD表征发现Ru纳米球是由粒径为2-3nm的Ru纳米小颗粒自组装形成的二级结构。包括加热方式、还原剂种类、还原剂的体积配比、保护剂PVP用量以及反应时间都能影响自组装Ru纳米球的形貌和尺寸。初步探讨了自组装Ru纳米球的形成机理,微波加热方式,丙三醇和苯甲醇,PVP等因素保证了均一分散,取向一致的构造单元Ru纳米小颗粒的形成,而且为自组装Ru纳米球的形成提供必要的作用力和稳定的空间位阻效应。 采用树枝状Ru纳米晶体作催化剂催化对-氯硝基苯的加氢,通过验证不同条件对整个反应的影响,得出在温度为80℃,H_2压力为1MPa,甲醇作溶剂,底物与催化剂的摩尔比为150:1时,反应3h后底物的转化率达到了72.81%,同时目标产物对-氯苯胺的选择性达到了100%。通过与尺寸为2.5nm左右的5%Ru/C和Ru纳米小颗粒催化剂相比,树枝状Ru纳米晶体催化下对氯苯胺的选择性达到了100%,初步推断与Ru纳米晶体的形貌和尺寸大小有很大关联。通过反复循环使用树枝状Ru纳米催化剂,得出树枝状Ru纳米催化剂能够循环多次以上,并且保持其形貌和粒径基本不变,可以作为对-氯硝基苯加氢的高效催化剂。
【学位授予单位】:中南民族大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TB383.1

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【参考文献】
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