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《湘潭大学》 2010年
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CuSO_4-CeO_2/TiO_2-SiO_2和Cr_2(SO_4)_3/TiO_2催化剂催化氧化NO性能研究

夏斌  
【摘要】: NOx是重要的大气污染物之一,主要来源于化石燃料的燃烧,产生的燃烧烟气中90%以上的NOx为NO,NO不溶于水,因而不宜用吸收法直接治理。为了有效吸收NOx,需将50%~60%的NO氧化为NO_2,此时再湿法吸收,能达到最高的NOx吸收率,并且可以实现湿法同步脱硫脱硝。由于用气、液相氧化剂(O3、KMnO4)直接氧化NO的成本过高,因此,催化氧化NO催化剂受到高度重视,而且催化氧化反应是直接利用烟气中的O2作氧化剂,其运行成本大大降低。本论文主要研究了CuSO_4-CeO_2/ TiO_2-SiO2(TS)和Cr2(SO4)3/TiO_2催化剂催化氧化NO的性能,并且运用一系列的表征手段,对催化剂的中毒机理和吸附性能进行了探讨。 考察了制备条件、操作条件以及H_2O和SO2对CuSO4-CeO2/TS催化剂催化氧化NO活性的影响。CuSO4负载量为20%,Cu/Ce摩尔比为2:1,350℃下焙烧制备的催化剂在NO进口浓度500×10-6(?),O2浓度8%(?),空速为10 000 h-1,350℃下,NO氧化率可达到67.5%,在反应进行的40 h之内,NO催化氧化率在10 000 h-1和20 000 h~(-1)空速下分别稳定在67%和53%左右。通入300×10-6(?)的SO2后,NO氧化率开始缓慢下降,大约在3 h后稳定在24%左右,当停止通入SO2后,NO氧化率有一定的回升,最终稳定在31%左右。该催化剂的抗SO2性能较差,且在停止通入SO2后不能完全恢复。单独通入10% H_2O(?)时,NO氧化率缓慢下降,并稳定在45.4%左右,当H_2O、SO2同时存在时,NO氧化率进一步降低,之后稳定在28.7%。切断H_2O和SO2后,活性依然没有回升。 考察了制备条件、操作条件以及SO2对Cr2(SO4)3/TiO_2催化剂催化氧化NO活性的影响。Cr2(SO4)3负载量为30%,400℃下焙烧制备的催化剂在NO进口浓度500×10-6(?),O2浓度8%(?),空速为10 000 h-1,350℃下,NO氧化率可达到65%。为了更好地考察Cr2(SO4)3/TiO_2催化剂的抗SO2和吸附NO、SO2性能,将它与Cr2O3/TiO_2催化剂进行对比。在通入300×10-6(?)的SO2后,Cr2(SO4)3/TiO_2催化剂活性立即下降,并降至一个较低的水平;而Cr2O3/TiO_2催化剂活性短时间内立即提高,随后非常缓慢地下降。在关闭SO2后,两种催化剂活性都有一定的恢复,但是与初始水平有较大的差距。Cr2(SO4)3/TiO_2和Cr2O3/TiO_2催化剂对SO2的吸附量都比NO大,且对SO2的吸附稳定性更强,SO2和NO的竞争吸附,使催化剂表面吸附的NO分子数量急剧减少,更多的NO分子没有参与氧化反应就直接穿透催化剂床层,这是导致催化剂活性下降的原因之一。Cr2O3/TiO_2催化剂对NO和SO2的吸附量比Cr2(SO4)3/TiO_2催化剂的要大,而传质能力要小,NH3-TPD表征结果表明,Cr2(SO4)3/TiO_2催化剂表面酸性相对更强,其对酸性气体的吸附相对就更弱,传质速率更快。
【学位授予单位】:湘潭大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:X701;O643.36

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【参考文献】
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