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《湘潭大学》 2018年
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D-A型共轭聚合物光伏材料的合成和性能及器件优化研究

翁超  
【摘要】:本论文简述了聚合物太阳能电池(PSCs)的基本结构和工作原理,着重综述了共轭聚合物给体材料和聚合物受体材料及光伏器件的研究进展。在本体异质结型聚合物太阳能电池(BHJ-PSCs)中,光活性材料的溶解性、吸光能力、分子能级、规整度和混合膜的形貌特征、电荷迁移能力以及器件结构等都会对电池的光伏性能产生重要影响。为此,我们设计合成了系列基于苯并二噻吩(BDT)和环戊二噻吩螺芴(STF)的聚合物给体材料以及基于萘并酰亚胺(NDI)的聚合物受体材料。通过核磁共振谱、飞行时间质谱等对所合成的中间产物及目标聚合物的结构进行了表征。采用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、循环伏安法(CV)、热重分析(TGA)和差示扫描量热法(DSC)等研究了聚合物光伏材料的光物理性能、电化学性能、热稳定性和结晶性能;采用原子力显微镜(AFM)和透射电子显微镜(TEM)考察了活性层共混薄膜形貌特征;研究了基于所合成聚合物给体材料与富勒烯共混的BHJ-PSCs以及与聚合物受体材料共混的全聚合物太阳能电池(all-PSCs)的光伏性能;最后采用反向结构器件对一些高效聚合物的光伏性能进行了优化。本论文的主要研究内容如下:1.设计并合成了一系列含5,6-二氟-4,7-二(4-(2-乙基己基)噻吩-2-基)苯并噻二唑(DTfffBT)共轭侧链的苯并二噻吩-吡咯并吡咯二酮类D-A型三元共聚物ra-P1、re-P2和re-P3。详细研究了 DTffBT的含量及其分子结构的规整性对共聚物的光物理性质、电化学性质及光伏性能等的影响。研究结果表明:三个共聚物都具有300-900 nm宽的吸收光谱和低于-5.3 eV的HOMO能级。与无规共聚物ra-P1相比,有规共聚物re-P2和re-P3具有更强吸的吸光能力、更高的空穴迁移率、更合适的活性层共混薄膜形貌特征和更优的光伏性能。以三元共聚物ra-P1、re-P2和re-P3构筑的BHJ-PSCs的能量转换效率(PCE)分别为2.28%、3.30%和 4.08%。2.设计并合成了以环戊二噻吩螺芴和二噻吩并噻咯(DTS)为给电子单元,5,6-二氟-1,2,3-苯并三氮唑(BTA)为吸电子单元的两个新型D-A类中带隙共轭聚合物PSTF和PDTS。对比研究了螺旋结构的给电子单元STF和平面结构给电子单元DTS对目标共聚物的分子结构、光物理性质、电化学性质及光伏性能等的影响。研究结果表明:两个共聚物具有相近的光学带隙(约1.83 eV),属于典型的中带隙共轭聚合物;与PDTS相比,PSTF具有更宽的吸收光谱和更低的HOMO能级;无论是PSTF还是PDTS,以PC61BM为受体材料的富勒烯类聚合物太阳能电池(F-PSCs)的光伏性能都优于以ITIC为受体材料的非富勒烯类聚合物太阳能电池(NF-PSCs),同时无论是F-PSCs还是NF-PSCs体系,基于PSTF的PSCs的PCE都要高于PDTS的相应值,分别达到3.66%和2.42%。3.设计并合成了一个基于萘二酰亚胺和二噻吩乙烯单元的新型D-A类聚合物受体材料PNVT-6。主要的设计策略是通过减少NDI单元上烷基链长度来提高聚合物的结晶度,以增加聚合物骨架的π堆聚能力,从而提高电子传输能力。以聚合物P2-P5作为给体材料,PNVT-6为受体材料制备的全聚合物太阳能电池(all-PSCs)的最优 PCE 为 0.88%。4.设计合成了含萘二酰亚胺-噁二唑和萘二酰亚胺-噻二唑的两个聚合物受体材料PNOZ和PNTZ。研究了两个聚合物受体材料的热性能、光物理和电化学性质,结果表明:两个共聚物都具有宽的吸收光谱和与基于BDT的给体聚合物PTB7相匹配的HOMO及LUMO能级。以所合成的两个聚合物为受体材料、PTB7为给体材料制备了 all-PSCs,基于PNTZ的电池获得了 2.58%的PCE值。5.针对第4部分all-PSCs体系中共混膜给体和受体材料吸收性不强和空穴迁移率较低的缺陷,我们改用吸收光谱更宽、空穴迁移率更高的PTB7-Th为给体材料,详细研究了其与PNTZ构筑的all-PSCs光伏性质。通过对光伏器件界面修饰、添加剂和热退火等系统优化,最终获得了 PCE达到4.25%的all-PSCs。6.考虑到反向器件的优越性,我们以PTB7-Th为给体材料,PC71BM为受体材料,优化了反向器件的构筑条件。并研究了一些高效给体材料在富勒烯体系和非富勒烯体系中反向器件的光伏性能,获得了高达10.07%的能量转换效率。
【学位授予单位】:湘潭大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TM914.4;O631

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