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《湖南大学》 2015年
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聚合物修饰的纳米通道膜中物质的传输及其分析应用

杨猛  
【摘要】:纳流控(Nanofluidics)研究的是流体在纳米通道中的传输行为,它要求通道至少有一个维度低于100 nm。当通道的尺度从微米下降到纳米时,由于尺寸的缩小,比表面积的增大,各种表面力如位阻作用、范德华力和静电力对物质的传输将起着重要的影响,许多在纳米尺度下特有的传输现象都根源于此。例如,在纳米通道中双电层的厚度与通道的尺度相当,这会导致双电层的重叠,产生离子传输选择性、离子的富集与耗散和离子整流等纳流控现象。研究和利用纳流控传输现象对于理解发生在纳米限域空间中的各种作用力,操控分子和离子在其中的传输,发展能够用于检测和分离的纳流控器件等都具有重要意义。近年来由于纳米通道的制备和加工技术的进步,为纳流控研究提供了良好的实验平台。本论文就是在这样的背景下,以核径迹刻蚀的聚碳酸酯(PCTE)膜为模板,采用层层自组装(LBL)的方法,构建了不同聚合物修饰的纳米通道阵列膜,通过对纳米通道所在溶液环境的调控,开展了基于纳米通道的传输现象的研究,并探索了其在分离和检测等方面的应用。具体研究工作包括以下四个方面:1.将聚电解质通过层层自组装的方法修饰到PCTE膜中,构建了表面带正电荷或负电荷的纳米通道膜,研究了在电解质浓度梯度下,水通过这些荷电纳米通道的传输现象。结果表明,在一定电解质浓度范围内,水通过荷电纳米通道膜的传输方向可以从装有电解质溶液的一侧流向纯水的一侧,这是一种异常的渗透现象。为此建立了一个简洁的模型来说明产生这些异常效应的条件,即在电解质浓度梯度下,由于阴、阳离子扩散速度不同,会在荷电纳米通道膜的两侧形成膜扩散电势,同时由于荷电通道壁对反离子的吸引会形成双电层,膜扩散电势作用于双电层,会产生诱导电渗,因此水的传输是诱导电渗和浓差扩散共同作用的结果。通过调节通道的表面电荷、电解质的浓度和电解质的类型,当诱导电渗大于水的浓差扩散且方向相反时,就能产生异常渗透现象。根据这一水传输的模型,中性分子和离子通过荷电纳米通道的传输行为,也可通过建立电解质浓度梯度来进行调节。该工作有助于理解水在荷电纳米通道膜中的传输行为,同时也为纳流控器件中流体流向的调控提供了一种新思路。2.在上一个研究工作的基础上,利用电解质浓度梯度在荷电纳米通道膜的两侧形成膜扩散电势,实现了荷正电纳米通道膜离子选择性的调节。由于膜电势在通道膜两端的建立会产生诱导电渗和诱导电泳,阴、阳离子在通道中的传输是由扩散、诱导电渗和诱导电泳三者共同作用决定的。调节磷酸浓度梯度、传输时间和进样液体积,可以改变离子传输的通量甚至选择性。以甲基紫精(MV2+)和1,5-萘二磺酸钠(NDS2-)为例,纳米通道膜对MV2+的分离选择性可达到19.5。这种调节纳米通道离子选择性的方法无需在通道壁上修饰刺激响应性材料,也不用对通道壁或者通道两侧施加外加电场,具有节能、经济和易于操作等特点,有望在纳流控器件中实现离子的传输和分离。3.采用层层自组装的方法,将聚丙烯胺(PAH)修饰到PCTE膜中,构建了具有p H响应的纳米通道,并结合甘露醇使硼酸酸性增强的原理,实现了硼酸的检测。该纳米通道表面富含-NH2,对NDS2-的传输表现出明显的p H响应特性。如果固定甘露醇的浓度,NDS2-的传输通量随硼酸浓度增大而增大,从而实现了硼酸的检测,检测限为0.07 m M。相对于滴定法而言,这种基于纳米通道的硼酸检测方法试剂消耗少,便于操作。该工作为纳米通道中物质传输调控的应用提供了一种新的思路,即通过物质间的相互作用产生能够影响通道传输的环境,从而实现对相关物质的检测。4.利用自组装技术将聚乙烯醇(PVA-124)修饰到PCTE膜中,构建了一种对硼酸根和顺式羟基化合物具有级联识别响应的纳米通道,具有IMP(蕴涵)逻辑门性质。首先,PVA与硼酸根结合形成带负电荷的PVA-硼酸根复合物,增加了通道表面的负电荷,阻碍NDS2-在通道中的传输,显示通道对硼酸根有响应,且响应是可逆的;此后再加入顺式羟基化合物,又能将结合到PVA上的硼酸根竞争下来,减少了通道表面的负电荷,促进NDS2-在通道中的传输,显示通道对顺式羟基化合物有响应,且响应也是可逆的,不同的顺式羟基化合物对通道的响应程度不同。这种识别模式有望用于构建纳米传感器件,以及进行硼的生理功能的模拟。
【学位授予单位】:湖南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TB383.1;O631

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