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《湖南大学》 2018年
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直接甲酸燃料电池阳极Pd基多元复合催化剂的研究

吴密密  
【摘要】:直接甲酸燃料电池因甲酸具有安全无毒、低渗透率等优势而引起了广泛的关注。催化剂是燃料电池核心,常用的甲酸氧化阳极催化剂有Pt基催化剂和Pd基催化剂。大量研究表明,与Pt基催化剂相比,Pd基催化剂更适合做甲酸氧化阳极催化剂。然而,进一步的研究表明Pd催化剂存在催化稳定性不高等缺点。因此,提高Pd催化剂的性能成为直接甲酸燃料电池研究领域的热点。众所周知,催化剂的性能受到其组成和形貌结构的影响。近年来,大量的研究表明通过向Pd催化剂引入贱金属元素以及控制催化剂的形貌结构能有效提高催化剂的性能。本论文从催化剂的成本、活性和稳定性等方面入手,研究了贱金属Sn、Cu以及催化剂的微观形貌结构对催化剂性能的影响。主要内容如下:(1)以碳化钛为载体,通过液相浸渍还原法制备了不同比例的PdSn/TiC催化剂,研究了金属Sn对Pd催化剂性能的影响,并探讨了PdSn/TiC催化剂中Pd/Sn的最佳比例和可能的催化机理。研究结果显示,金属Sn的引入能提高催化剂的分散性,且Pd和Sn之间的协同效应和电子效应有效提高了催化剂的活性和稳定性。当Pd/Sn原子比为2:1时,催化剂表现出最佳的催化效果。研究还发现,SnO_x的存在能有效增强催化剂的抗中毒性能。(2)在PdSn二元催化剂的基础上,添加第三种金属Cu,采用液相还原法制备得到不同比例的PdSnCu/TiC催化剂,并研究了其对甲酸氧化催化的性能。研究结果表明,Cu的加入使催化剂的活性、稳定性以及抗CO中毒能力进一步增强,且Pd_2Sn_1Cu_1/TiC的催化性能是最佳的。这主要是因为Cu或CuO_x能在低电位下分解水产生羟基,促使吸附在催化剂粒子表面的CO转化为CO_2,削弱了CO中毒现象,从提高催化剂的性能。(3)在常温下,用硼氢化钠作还原剂,采用液相还原法制备得到不同比例的PdSn纳米海绵(PdSn NSs)。采用物理方法和电化学方法对催化剂进行了表征。研究结果表明,与PdSn/TiC相比,PdSn NSs催化剂对甲酸氧化表现出更优秀的活性和稳定性。这可能是因为PdSn NSs的多孔结构使得催化剂的比表面积增大,从而提高了催化剂的活性。而催化剂稳定性的提高可以归因两个方面:一方面是PdSn NSs具有特殊的多孔结构;另一方面是PdSn NSs做催化剂时不需要载体负载,从而避免了载体带来的不良影响。
【学位授予单位】:湖南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;TM911.4

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