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《湖南大学》 2018年
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改性纳米氯磷灰石稳定底泥重金属Pb及其对底泥微环境的影响研究

万佳  
【摘要】:随着社会进步和人类生产的发展,越来越多的重金属随着废水无序地排入到河流中,这些重金属随着时间的推移渐渐吸附在矿物和有机物上,最终富集在河流底泥中,造成严重的底泥重金属污染。氯磷灰石因能够与重金属铅(Pb)生成稳定的磷氯铅矿而受到研究者的广泛关注。但氯磷灰石溶解性小,颗粒大,在底泥中难迁移,因而在实际应用中受到了一定的限制。基于这一问题,本文利用表面活性剂的特性成功地合成了相应的改性纳米氯磷灰石(PNPs)并明确了PNPs对底泥重金属Pb的稳定作用,探讨了其强化氯磷灰石(ClAP)稳定底泥重金属Pb的作用机理;在此基础上,为了进一步地研究PNPs对底泥微环境的影响,本文还开展了PNPs对底泥理化性质、微生物酶活以及微生物群落结构变化的影响研究,以期为PNPs的广泛应用提供理论指导和依据。本文的具体研究工作及成果包括以下5个部分的内容:第1部分为十二烷基硫酸钠改性纳米氯磷灰石(SDS-nClAP)的合成及其对底泥重金属Pb的稳定化研究。该部分合成并表征了SDS-nClAP的性能,考察了SDS-nClAP对底泥重金属Pb的化学形态转化及毒性淋溶可提取态(TCLP)Pb含量的影响。研究表明合成的SDS-nClAP能够均匀稳定地分散在溶液中,为粒径在5-10 nm左右,表面为类球形的光滑颗粒。Pb污染修复实验表明SDS-nClAP和ClAP都能够将Pb由不稳定的形态转化成稳定的形态,同时也能减少受污染底泥中TCLP态Pb的含量,降低污染底泥的生态风险。此外,与ClAP相比,SDS-nClAP不仅能够更加有效地促使Pb向稳定的形态转化,而且能够更加快速有效地去除底泥中的TCLP态Pb。底泥有效磷含量的变化证实了氯磷灰石材料稳定重金属Pb过程中存在的溶解-沉淀机制,而有机质含量的变化则暗示着微生物在其中起着重要作用。第2部分为鼠李糖脂改性纳米氯磷灰石(Rha-nClAP)的合成及其稳定底泥重金属Pb的研究。该部分以鼠李糖脂(Rha)能够抑制水体富营养化为出发点,合成了Rha-nClAP并将其应用到重金属Pb污染底泥的治理中。研究发现,合成的Rha-nClAP是表面光滑的类球形颗粒,平均粒径约为5-8 nm。修复实验证明Rha-nClAP是一种良好的重金属Pb污染修复剂,与SDS-nClAP和ClAP相比,Rha-nClAP能够更加有效地促进重金属Pb的稳定化,而这种促进作用与Rha对重金属的洗脱作用相关。此外,实验结果表明Rha-nClAP对重金属Pb的修复效果与材料中Rha的浓度相关,当Rha的浓度接近其临界胶束浓度(25 mg/L)的时候Pb的稳定化效率最高。与ClAP相比,经Rha修饰过的Rha-nClAP能够提高磷的有效利用率同时也能降低水体富营养化的风险。有机质含量变化的趋势揭示着表面活性剂与底泥微生物之间可能存在某种相互作用。第3部分为PNPs对底泥理化性质的影响研究。该部分主要考察了CMC-nClAP(羧甲基纤维素钠改性纳米氯磷灰石),SDS-nClAP和Rha-nClAP三种PNPs在稳定底泥重金属Pb过程中对底泥理化性质的影响。研究表明,PNPs的加入能够改变底泥的理化性质,引起底泥pH值、阳离子交换容量、有机质和总磷的变化,而这些变化与材料的种类相关。修复实验结果表明PNPs都能够有效地降低底泥中TCLP态Pb含量,但不同的材料对底泥理化性质的影响不一致。阳离子交换容量和有机质含量在CMC-nClAP和SDS-nClAP处理的底泥中的变化趋势以及具体的值域均呈现高度一致性,而在Rha-nClAP处理的底泥中却相反,说明PNPs对底泥理化性质的影响所表现出来的差异性与改性剂的物理化学性质相关。PNPs对pH值以及总磷的影响表现出的相似趋势,结合底泥理化性质的变化与TCLP态铅含量变化之间的相关性分析可以推测出在PNPs作用下底泥的理化性质与重金属Pb的生物可利用性之间存在着相互作用。第4部分为PNPs在稳定底泥重金属Pb过程中对底泥微生物酶活的影响研究。本研究分析了PNPs作用下底泥脱氢酶,磷酸酶,过氧化氢酶,蔗糖酶,脲酶以及蛋白酶活性的变化,考察了不同的PNPs对底泥微生物酶活的影响。研究表明,PNPs的加入能够快速地影响底泥中各类酶活水平,且经过PNPs处理之后,底泥中的脱氢酶、蔗糖酶以及磷酸酶活性有明显的增强,而PNPs对其他三种酶活的影响呈现出不一致的趋势。此外,不同的PNPs材料对底泥微生物酶活的影响基本上都具有显著性差异。PNPs的纳米性质,PNPs对底泥重金属Pb的生物可利用性的影响以及PNPs中的表面活性剂的物理化学性质是造成底泥微生物酶活变化的主要因素。第5部分为PNPs对底泥微生物群落结构的影响研究。通过高通量测序技术分析了PNPs对底泥微生物群落多样性、物种丰度以及结构组成的影响。研究表明,PNPs能够提高底泥微生物物种丰度,改变群落多样性,同时也能影响群落结构组成。其中,SDS-nClAP不仅能够增强底泥微生物的物种丰度,还能够提高群落的多样性。门水平热图及相对丰度图分析表明PNPs的加入不会改变底泥中原有的优势物种(变形菌、厚壁菌和拟杆菌)种类,但是会影响这些优势物种的相对丰度,尤其是SDS-nClAP和Rha-nClAP这两种材料对变形菌门相对丰度的影响最大。维恩图结果分析表明,PNPs处理后的底泥微生物群落结构与空白组仍然保持有较好的同源性,说明PNPs虽然能够改变群落组成和群落多样性,但是它并没有完全改变其群落结构。主成分分析结果显示CMC-nClAP对底泥微生物群落结构的影响最小,Rha-nClAP和SDS-nClAP对底泥微生物群落结构的影响相对较大。研究结果表明PNPs对微生物群落结构的影响与其对重金属Pb的稳定作用以及材料中表面活性剂的性质密切相关。本文合成了PNPs并明确了其对底泥重金属Pb的稳定作用,探讨了PNPs强化氯磷灰石稳定重金属Pb的作用机理,为治理重金属Pb污染底泥提供了一种新的技术手段;此外,本研究还明确了PNPs在稳定底泥重金属Pb过程中对底泥理化性质、微生物酶活性以及微生物群落结构的影响,为PNPs的广泛应用提供了相应的理论指导和依据。
【学位授予单位】:湖南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X522

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