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《湖南大学》 2002年
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高比表面积活性炭的制备及其在双电层电容器中的应用研究

常俊玲  
【摘要】: 本文以石油焦和竹节炭为原料,采用碱金属氢氧化物活化法制备高比表面积活性炭(High Surface Area Activated Carbon,简称HSAAC),系统考察了炭质原料的来源和结构,活化剂的种类及其配比,炭质原材料与活化剂的配比,活化温,度和活化时间等因素对HSAAC的电容特性、吸附性能和孔结构的影响,确立了调控HSAAC结构和性能的工艺方法和工艺条件。利用扫描电镜观察HSAAC的形貌特征,并通过BET低温氮气吸附法测定HSAAC的比表面积和孔结构的基础上,探讨了HSAAC的比电容与其比表面积、孔结构和吸附性能之间的关系。同时将所制得的HSAAC作为双电层电容器(Electric Double-Layer Capacitor,简称EDLC)的电极材料,通过适当的工艺制成HSAAC电极,组装成EDLC,通过考察EDLC的充放电特性,探讨了EDLC的性能与HSAAC的比表面积、孔结构和吸附性能的关系。 研究表明,以石油焦为原料,KOH为活化剂,在实验室的马福炉中制备HSAAC的最佳工艺条件为:碱/炭4,活化温度900℃,活化时间1h。制得的HSAAC的比电容达53F/g,BET表面积为2598m~2/g,碘吸附值为2116mg/g,亚甲基蓝吸附值为582mg/g。在放大设备中制备HSAAC的最佳工艺条件为:碱/炭4,活化温度800℃,活化时间3h。制得的HSAAC的比电容达81F/g,BET表面积为3203m~2/g,碘吸附值为2029mg/g。采用放大设备制备的石油焦基HSAAC组装的单元EDLC,除了在大电流下放电时电容量有所降低外,其它性能都已满足储能元件的基本要求。 以炭化温度为700℃的竹节炭为原料,KOH为活化剂,在实验室的马福炉中制备HSAAC的最佳工艺条件仍为:碱/炭4,活化温度900℃,活化时间1h。制得的HSAAC的比电容达52F/g,BET表面积为3200m~2/g,碘吸附值为2300mg/g,亚甲基蓝吸附值为570mg/g。组织结构疏松和无定形碳含量高是造成竹节炭基HSAAC的比表面积和碘吸附值高于石油焦基HSAAC的主要原因。 以单一碱金属氢氧化物作活化剂时,KOH的催化活化性能明显高于NaOH的催化活化性能,而以KOH和NaOH的混合物为活化剂时,活化过程中K和Na之间存在一定的协同效应。混合物中KOH和NaOH的比例适当时,也可以制得电容特性和吸附性能良好的HSAAC。 HSAAC的电容特性与活性炭的吸附性能和孔结构有密切的联系,HSAAC 的比电容随碘吸附值和亚甲基蓝吸附值的增加而增加,对HZSO4电解质溶液而 言,适合的孔径分布范围为2~sum。 以HSAAC作电极材料的EDLC具有良好的充放电性能,既可以小电流长时 间放电,又可以大电流短时间放电,并且具有良好的充放电循环稳定性,经过 700次以上充放电循环后活性炭的比电容下降仍不超过5%。但在大电流密度下 充放电时,存在随着电流密度的增加活性炭的比电容下降的问题,活性炭中微孔 所占的比例较大,电解质中的SO/”离子在活性炭电极微孔中的迁移速度较慢是 产生上述现象的主要原因。经HCI溶液浸渍处理后,活性炭中的杂质减少,原来 被杂质颗粒堵塞的孔洞打开,存在于孔壁上的杂质被溶解,电解质溶液中的SO/- 离子在活性炭孔隙中的迁移速度提高,因此大电流密度下充放电时比电容下降的 幅度减小。
【学位授予单位】:湖南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:TQ424

【引证文献】
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