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《湖南大学》 2006年
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纳米复合催化剂催化氧化环己烷制环己烯的研究

杨莹莹  
【摘要】: 本文以气态环己烷催化氧化脱氢制取环己烯为目标反应,采用溶胶-凝胶法制备了载体TiO_2和MoO_3/TiO_2、MoO_3-MO/TiO_2(其中MO=Al_2O_3,K_2O,V_2O_5)、MoO_3-K_2O-V_2O_5/TiO_2系列纳米复合氧化物催化剂,借助DSC-TG、TEM、XRD和FT-IR等技术对催化剂进行了表征与分析,并对目标反应与催化性能作了系统的研究。获得了如下一些有意义的结论: ①在载体纳米TiO_2的制备过程中,通过原料浓度、加料方式、陈化时间等条件的改变,可以很好地控制纳米TiO_2粉体的形貌和晶相,以及同一样品中锐钛矿相和金红石相的含量,从而实现了纳米TiO_2不需依赖煅烧温度由锐钛矿相向金红石相的转变。对于目标反应的催化活性是锐钛矿相纳米TiO_2较金红石相的高。 ②MoO_3在载体TiO_2上呈单层和多层分布,单层分布时发生了Mo与O-Ti的键合作用,同时使TiO_2表面水分子发生解离反应,活化时脱去-OH产生Mo~(6+)和Mo-O~-活性中心;多层分布时以Mo=O、Mo-O~-活性物种为主。脱氢中心和供氧中心之间存在协同作用,K、Al、V的存在均能影响其协同作用。 ③运用正交实验对催化剂组成以及催化反应条件进行了优化,筛选出了最优的催化反应方案。最优的催化剂组成是:Mo负载量为4 wt%、K含量为2.5 wt%、V_2O_5含量为3.9 wt%的纳米复合催化剂。最优催化反应条件:反应温度为310℃、反应气流速为55 mL·min~(-1)、反应气中环己烷与氧气的摩尔比为1.6。该催化剂和该反应条件可在转化率为32%的情况下使选择性达到89%。 ④对最优催化剂进行了活化气氛、反应温度、催化剂致活时间、反应气流速等方面的考察。活化气中气相氧含量宜控制在20% ~ 25%之间;温度应控制在300℃~ 310℃之间;催化剂的致活时间为5 h以上,反应气流速以60 ~ 65 mL·min~(-1)为宜。同时,对正交优化得到的最优纳米复合催化剂Cat8进行了微观结构表征。
【学位授予单位】:湖南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.32

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