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新型化学修饰电极的构筑及在生物传感和电催化中的应用

潘大为  
【摘要】: 化学修饰电极是通过化学修饰的方法在电极表面进行分子设计,将具有优良物理/化学性质的分子、离子、聚合物固定在电极表面,从而具有某种特定的化学和物理性质的一类电极。其应用已涉及到化学、生命科学、医学、环境、食品和军事等诸多领域。本论文使用不同材料、不同修饰方法制备了一系列新型的化学修饰电极,并将它们应用于生物传感和电催化领域。构建了新型的电流型葡萄糖生物传感器,和含杂多酸或室温离子液体的化学修饰电极。通过紫外光谱(UV-vis)、红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能量散射谱(EDS)、电化学循环伏安扫描(CV)、电化学交流阻抗(EIS)、电流时间曲线(i-t)、Tafel极化曲线等分析测试技术,对修饰电极的形貌、结构、物理化学性质和应用进行了详细研究。本论文的主要研究工作如下: (1)在金(Au)电极上电化学共聚碳纳米管(CNT)、葡萄糖氧化酶(GOD)和邻氨基酚,构筑新型金/聚邻氨基酚/碳纳米管/葡萄糖氧化酶电极(Au/POAP/CNT/GOD)。采用SEM技术对该电极的微观形貌进行了表征,并用CV和i-t技术研究了该电极对葡萄糖响应的性能。Au/POAP/CNT/GOD电极对葡萄糖的检测限为0.01 mM;最大响应电流为0.24 mA cm-2;响应灵敏度为11.4 mA M-1 cm-2。 (2)构筑了基于铜微颗粒(Cu)和聚邻氨基酚(POAP)的葡萄糖生物传感器。用恒电位沉积法制备了金/铜微颗粒(Au/Cu)电极。采用SEM和EDS技术对Au/Cu电极的微观形貌和元素组成进行了表征,并用CV和i-t技术研究了酶电极( Au/Cu/POAP/GOD )对葡萄糖响应的性能。Au/Cu/POAP/GOD电极对葡萄糖的检测限为0.01 mM;最大响应电流为0.45 mA cm-2;响应灵敏度为12.6 mA M-1 cm-2。该酶电极具有良好的重现性、稳定性和实际应用价值。 (3)制备了基于无机导电膜(普鲁士蓝,PB)和有机不导电膜(聚邻氨基酚,POAP)双层膜的新型葡萄糖生物传感器。用电化学方法对传感器的制备、性质以及影响因素进行了详细研究。由于PB具有良好导电性,而且对过氧化氢既能催化氧化,又能催化还原,因此,铂/普鲁士蓝/聚邻氨基酚/葡萄糖氧化酶(Pt/PB/POAP/GOD)电极既能在氧化电位(0.6 V),也能在还原电位(0.0 V)下检测葡萄糖。在0.6 V的检测电位下,Pt/PB/POAP/GOD电极对葡萄糖具有低的检测限(0.01 mM)、大的最大响应电流(0.72 mA cm-2)和高的响应灵敏度(44.0 mA M-1 cm-2)等特性。并且该电极具有良好的重现性和稳定性。


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