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《湖南大学》 2007年
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内分泌干扰物双酚A在多介质水环境中的典型行为研究

张长  
【摘要】: 双酚A(BPA)是典型的内分泌干扰物,诸多研究表明BPA在试管试验与活体试验中均表现出对动物体急性毒性和对生殖、胚胎、神经系统发育的内分泌干扰影响,由于其在水体中广泛存在,因此可通过多种途径使人类遭受直接或潜在的暴露风险。本文分别研究了BPA在水环境多介质中的3种典型行为:在沉积物上的吸附行为、微生物好氧降解行为、饮用水混凝过程中的行为,以期为客观评价BPA在水体中的转化、归趋与有效控制水体这类有机物的污染提供理论依据。 BPA在湘江沉积物上的吸附主要以快速吸附为主,慢速吸附发挥的作用较小。在达到最大吸附量之后,都有一个释放过程发生,使得沉积物上部分BPA解吸下来,溶解在水中,表现为吸附量下降。达到吸附平衡的时间在8h左右。BPA在湘江沉积物上的吸附等温线很好地符合Freundlich模型,呈非线性。吸附平衡常数K_f与沉积物总有机碳f_(oc)也呈线性正相关,表现为随之沉积物有机碳含量的增加,其单位沉积物上吸附的BPA也增加。沉积物有机质中的碳黑物质和孔隙填充相造成了BPA的非线性吸附和解吸滞后行为,解吸迟滞程度主要取决于沉积物中有机质组分。沉积物对BPA的吸附是一个放热过程,表现为随着温度的升高,单位沉积物上吸附的BPA减少,主要为物理吸附,主要吸附作用力为疏水键力,BPA在沉积物上的吸附是自发的且吸附都是焓推动。在一定溶质浓度下,随着沉积物浓度的增大,BPA单位吸附量减少;离子强度对BPA在沉积物上的吸附影响显著,随着离子强度的增大,单位沉积物上的BPA吸附量也随之增大;在较低pH值的酸性环境下,BPA吸附量随着pH值的降低而增加,而在较高pH值的碱性环境这种趋势不明显。 从好氧堆肥反应器的渗滤液中分离到1株BPA降解菌Achromobacter xylosoxidans B-16,此菌株对BPA的好氧降解最适宜环境条件为pH 7.0、温度30℃,而且菌液接种量、初始BPA浓度对BPA的降解影响较大,此菌株的BPA的降解活性在高BPA浓度时会受到抑制。考察了BPA的降解动力过程,结果表明在低浓度(3、5、10mg/L)时符合一级反应动力学特征,而在较高底物浓度(20mg/L、50mg/L)下不能用一级反应动力学描述。鉴定出3种降解中间产物,分别是对羟基苯甲醛、对羟基苯甲酸和对苯二酚,主要有三种主要降解途径:a)对羟基苯乙酮被氧化转变为对羟基苯甲酸,然后再转变为二氧化碳和细胞内物质;b)对羟基苯甲酮直接转变为二氧化碳和细胞内物质;c)对异丙烯酚受到羟基自由基的攻击转变为对苯二酚,然后被细胞代谢消耗。对苯二酚在4.5d内被累积,结果显示对苯二酚比其它中间产物代谢慢且明显会抑制菌株的BPA降解活性,在BPA降解过程中,各种代谢酶的数量或活性不同。 在较低有机物浓度和浊度条件下,PAC在pH=5.0~6.0时对BPA有一定的混凝去除效果,此时水体中带正电的羟基铝盐电中和是主要作用机理。随着PAC投加量的增加,可以发现BPA的去除效果呈先上升后下降的趋势,理论上最佳的混凝剂投量BPA/PAC=1:2(质量比)。原水中的腐殖酸类有机物对BPA混凝行为影响较大,较高的腐殖酸浓度削弱了PAC对BPA的混凝效果。原水中的浊度物质对BPA混凝行为影响较大,较高的浊度也会削弱PAC对BPA的混凝效果。
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