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《湖南大学》 2010年
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丙烷溴氧化制高碳烃的研究

潘雪  
【摘要】:目前丙烷并没有得到很好的利用,大部分是用作燃料。对于能源逐渐紧缺的今天,这样的碳资源利用方式是非常可惜甚至是浪费的。为了优化对丙烷碳资源的利用,把它转化为高附加值的产品,是具有重大的社会和经济效益的。本论文是在这样的宗旨上,设计了一种由丙烷两步法制高碳烃的新工艺:第一步,丙烷溴氧化制溴代烃;第二步,生成的溴代烃经过脱溴化氢过程制备高碳烃。通过这种方法,丙烷可以被有效地转化为高碳烃,优化了丙烷的利用途径,并且整个过程反应温度较温和,且只消耗了氧气,是一个节能和环保的过程。 本论文的主要研究工作是进行高碳烃合成工艺的第一步反应的研究,即丙烷溴氧化制溴代烃的研究。其中,以丙烷、氧气、氢溴酸(40wt%)为原料,在催化剂上反应制备溴代烃。首先,通过在SiO2上负载不同的金属氧化物或氯化物筛选出活性较高,溴代烃选择性很高的催化剂。随后,在筛选出最好催化剂的基础上,对催化剂的焙烧温度、负载量、反应温度、反应物料配比等方面进行优化研究。其中较好的结果是在9%V/SiO2催化剂上,C3H8、O2、N2流量分别为18.0、4.0、5.0mL/min和48wt % HBr/H2O流量为4.0 mL/h的反应条件下,丙烷转化率可达11.0%,溴代烃收率达10.9%。另外,本文对第二步溴代烃制高碳烃的反应进行了初步研究探索。通过对不同硅铝比的HZSM-5的筛选和活性组分ZnO含量对反应的影响进行考察,选出较好的催化剂6%ZnO/HZSM-5 (Si/Al=360),得到了很好的催化效果—溴代烃转化率为100%,芳香烃选择性达75%左右,催化剂在反应18.8h后才出现失活现象。 另外,本论文通过XRD、BET、TPD和TG/DSC对两步反应中的催化剂的表征,初步探讨出催化剂性能特性和失活原因。本论文还设计了一系列反应,对丙烷溴氧化的反应机理进行了初步探讨。发现丙烷溴氧化反应是一个O2和HBr反应生成的Br·所引发的自由基取代反应,大致判断出副产物CO、CH4和CO2主要是产物溴代烃燃烧反应产生的。
【学位授予单位】:湖南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TQ203

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【参考文献】
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