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《中南大学》 2011年
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Ni(Co)/SiO_2复合气凝胶催化剂的制备及性能研究

黄欢  
【摘要】:本文以正硅酸乙酯和金属硝酸盐以及乙二醇为主要原料,采用溶胶-凝胶原位法,结合不同的干燥工艺制备出Ni/SiO2及Co/SiO2纳米多孔气凝胶催化剂。通过ICP-AAS、XRD、SEM、TEM、BET、FT-IR、TG-DSC及H2-TPD等表征手段,对其微观结构和活性比表面进行了研究。考察了不同负载量、负载成分、制备方法及温度对纳米气凝胶催化剂的结构、形貌及CH4-CO2重整反应催化活性的影响。得出如下结果: (1)在超临界状态下,利用乙二醇的还原及配位作用,成功地制备出了比表面积高的Ni(Co)/SiO2复合气凝胶,其中活性组分以金属单质Ni(Co)的一维纳米线形态或未还原的团簇物种均匀地分散于SiO2三维网络基体中;经Ar600℃/6h热处理后,纳米线结晶趋于完整,金属活性组分及SiO2载体均表现出很好的热稳定性。 (2) Ni/SiO2气凝胶随镍负载量的增加,比表面积和孔体积不断变小,但催化剂的活性中心点增多,CH4-CO2重整反应的初活性增大。高金属负载量的催化剂在反应中易出现大的金属团簇,导致消炭能力的降低,8.0%Ni/SiO2催化剂为最佳,反应10h后CO2转化率为93.2%、CH4转化率为79.4%。 (3)常压干燥工艺制备的Co-AD、CoCe-AD气凝胶催化剂,与超临界试样Co-SD相比,粒径增大,比表面积减小,其孔结构为墨水瓶状且孔径分布集中。常压法制备的催化剂中未出现金属纳米线,活性组分以颗粒状分散于SiO2载体中,Co-AD抗积炭效果最差,反应60h后活性下降22%。 (4)添加助剂CeO2后,Ni/CeO2/SiO2及CoCe-AD催化剂对CH4重整CO2的转化率有较大提高。CeO2提高了气凝胶催化剂活性组分Ni或Co的分散度、防止其流失和烧结;催化及积炭实验研究发现:CeO:的添加不仅为催化反应提供了一“氧池”,而且增加了催化剂表面的碱性中心数目,从而促进CH4及CO2的吸附、活化,使催化剂表面含碳物种能够较快地转变成气体产物离开催化剂表面减少碳沉积。 (5)负载于相同载体的不同过渡金属离子的催化剂,在使用时,催化活性不同。相同方法制备的钴基催化剂比镍基催化剂的抗积炭效果好,但n(CO):n(H2)的值偏离1更明显。超临界干燥法制备的8.0%Ni/CeO2/SiO2气凝胶催化剂反应60h后CO2转化率达90.1%,表现出良好的催化稳定性及抗积炭性能。
【学位授予单位】:中南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36

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