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《中南大学》 2013年
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负载型过渡金属氧化物催化剂的制备及其对气相二噁英的催化燃烧性能

杨学华  
【摘要】:垃圾焚烧和钢铁冶炼过程常常排放出含有二嗯英的尾气,对周边环境及人体健康造成严重危害,必须采取适当方法对尾气中二噁英进行净化处理。催化燃烧法因具备低能耗、降解彻底等优点越来越受到人们推崇,具有良好的应用前景。本文以负载型过渡金属氧化物为研究主体,以邻二氯苯(o-DCB)为二嗯英模拟物,系统讨论了制备方法、酸改性及助剂修饰等因素对催化剂结构及性能的影响规律。 (1)采用溶胶-凝胶法制备了系列V-Ti催化剂并评估催化燃烧降解二嗯英模拟物邻二氯苯的性能。在合适钒钛配比(V205w%=6%)及煅烧条件(500℃,5h)下,催化剂可具备较多的高活性单聚态、低聚态钒氧物种,并在载体表面保持良好的分散性,促进催化活性的提升;酸改性会影响钒钛催化剂表面酸位及其氧化还原性能,硫酸、过硫酸根改性后催化剂酸位增加且氧化能力增强,催化剂活性提高,磷酸根改性后酸位增多,但催化剂氧化能力明显减弱,催化活性降低。通过反应参数和酸改性条件优化后,发现硫酸改性的V-Ti-SO42-催化剂具备优异的催化活性及良好的稳定性。 (2)采用浸渍法、溶胶-凝胶法、共沉淀法、研磨法制备了系列FeOx-MnOx-TiO2催化剂。以溶胶-凝胶法,保持铁锰比为1:1,500℃煅烧4h制备的催化剂活性最高,在400℃可使o-DCB完全降解,连续反应20h降解率仍稳定在90%以上;催化剂中铁锰氧化物的同时存在可抑制Ti02相变(锐钛矿→金红石)的发生,煅烧温度的变化会引起活性组分与载体相互作用的差异。通过对Fe-MnOx/TiO2分析表征,发现催化剂中的活性组分FeOx、MnOx高度分散于锐钛矿表面,并与载体TiO:存在合适的相互作用,反应时目标分子可充分与催化剂表面的活性组分接触,从而提升催化剂活性。 (3)采用溶剂热法制备了FeOx-TiO2催化剂。制备过程中铁钛比对FeOx-TiO2结构影响较大,Fe/Ti=1时活性组分为无定形态,其摩尔比大于1时出现Fe2O3晶体;o-DCB浓度由80ppm升至1350ppm, FeOx-TiO2对o-DCB的降解率迅速降低,表明催化剂适用于低浓度o-DCB处理,而且催化剂对乙醇、二甲苯的催化燃烧性能更好。
【学位授予单位】:中南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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