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《中南大学》 2001年
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锂离子电池正极材料的合成与性能及电池制作技术研究

彭文杰  
【摘要】:随着能源与环境问题的日益突出以及现代科技的高速发展,对电池性能提出了更高的要求。锂离子电池以其高工作电压、长循环寿命、高能量密度、无环境污染等优势而成为人们的首选。本文在综合评述锂离子电池及其正极材料研发现状的基础上,以提高锂离子电池性能、降低电池成本、促进其产业化为目的,将各种电化学研究手段与XRD、SEM、BET及激光粒径分析等现代波谱技术相结合,对锂离子电池正极材料的合成与性能及电池制作技术进行了研究,重点考察了三种有代表性的正极材料的特性,并对锂离子电池的整体制作工艺进行了开发。 对热处理制度、气氛以及原料等合成条件与LiCoO_2结构形貌等物理性能的关系进行了研究。高温下LiCoO_2的生长呈现出各向异性并有层状结构的外露,且易于出现烧结、微晶晶块增大的现象:提高氧分压有助于LiCoO_2微晶晶块及粒径的减小,还可抑制颗粒之间的团聚。在此基础上提出了以两段连续烧成法合成LiCoO_2,简化了合成工艺,解决了低温下反应速度慢,高温下易于烧结而难于控制粒径的问题。合成条件的研究对LiCoO_2材料的结构及形貌的可控性奠定了基础。 在建立了合成条件与LiCoO_2物理性能关系的基础上,系统研究了对电极界面状态有着重要影响的物理参数——粒径分布、比表面积及表面形貌等对LiCoO_2电化学性能的影响。结果表明:粒径及比表面积对LiCoO_2电极的容量循环稳定性及电压循环稳定性有较大的影响。较窄的粒径分布有助于提高LiCoO_2电极的循环稳定性,过大的比表面积会使电极循环稳定性急剧下降。随着晶块尺寸的减小,LiCoO_2材料在大电流下的放电性能得到改善。在优化条件下合成的LiCoO_2样品具有最佳的高倍率性能、良好的容量及电压循环稳定性,可以有效地降低单次循环使用成本,可望应用于动力型锂离子电池。以球状电极模型对LiCoO_2电极进行了处理,在简化的假设条件下,推导出了LiCoO_2电极的扩散电流表达式。扩散系数的测定结果从动力学角度揭示了LiCoO_2材料大电流性能差异的本质原因。 分别用碳酸盐与氢氧化物合成了LiNi_(0.5)Co_(0.5)O_2,合成条件对其结构影响的研究表明:用氢氧化物为原料及氧气气氛、适当提高温度、延长反应时间有利于LiNi_(0.5)Co_(0.5)O_2的合成。在740℃,氧气气氛下以氢氧化物为原料反应15h可以合成结构理想的LiNi_(0.5)Co_(0.5)O_2。首次通过结构因数|F_(hkl)|~2的引入,为I_(003)/I_(104)及(I_(006)+I_(012)/I_(101)作为Ni原子在LiNiO_2中占位有序度的经验表征提供了理论依据,并将二者统一起来。对LiNi_(0.5)Co_(0.5)O_2的电化学性能的研究表明其可望作为LiCoO_2的廉价取代物。 研究了掺杂(Co,Cr,Al,Ni)LiMn_2O_4的电化学性能,结果表明:掺杂改善了LiMn_2O_4的循环性能,增大了锂离子的扩散系数,但掺杂后材料的初始容量有不同程度的下降。运用晶体场理论对充放电过程中LiMn_2O_4容量衰减机理及不同掺杂金属元素对LiMn_2O_4电化学性能的影响机理进行了研究。循环过程中LiMn_2O_4容量的严重衰减是由于八面体场中Mn~(3+)的d电子排布容易发生Jahn-Teller畸变引起的,掺杂金属离子提高了LiMn_2O_4结构的稳定性,从而改善了LiMn_2O_4的电化学性能。不同掺杂金属离子价电子排布的稳定性不同是造成LiMn_2O_4初始容量不同程度下降的本质原因。 中南大学博士学位论文 摘要 提出了锉离子电池正极材料的脱/嵌铿反应机理。在模型假设的前提下,建立了相应的等效电 路,并从理论上推导了铿离子脱/嵌过程的交流阻抗图谱:复数平面图由位于第一象限的两个半圆 和一条与实轴成45‘角的直线三部分组成,分别代表电解液中铿离子在正极材料表面的吸附、材 料内的电荷转移反应及铿离子在固相中的扩散过程。运用交流阻抗技术对几种正极材料LICooZ、 LINi。乃Cooj02、LIMnZo4、LIMyMnZ一yo;的脱/嵌铿过程进行了研究,测试结果与理论推导一致,证 .明了所提机理、所建模型及交流阻抗理论推导的正确性;并从动力学角度进一步说明上述几种正 极材料之间电化学性能的差异。 从产业化角度出发,研究了铿离子电池的整体制作技术。对锉离子电池中的主要材料进行了 筛选。通过对粘结剂、添加剂用量的研究,优化了电极配方,并对其作用机理进行了探讨。以微 分容量曲线及循环伏安方式对电池首次充放电的历程进行了研究,提出了合理的化成制度。首次 采用循环伏安方法对正负极料量比对电池性能的影响进行了研究。以MCMB、 lmol·L一’LIPF6/(Ee+oEe+nMe=l:l:l)和本研究制备的Lieoo:采用本技术制成的063045型方形铿 离子电池具有高能量密度、优异的高低温性能及循环性能、良好的贮存性能和可靠的安全性能, 与国外知名公司的同类产品比较,在大电流放电性能方面体现了明显的优越性,处于国际先进水 平。研究开发了水溶液粘结剂体系的极片制作工艺,进一步完善了电池制作工艺。
【学位授予单位】:中南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2001
【分类号】:TM911

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【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前4条
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3 杨志;锂离子电池层状正极材料及其前驱体的制备与性能研究[D];中南大学;2010年
4 曾志峰;碳纳米管掺杂锂离子电池材料的制备及电化学性能研究[D];广东工业大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前9条
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3 蒲俊红;层状材料LiNi_xCo_yMn_(1-x-y)O_2的合成与性能研究[D];哈尔滨工程大学;2007年
4 朱勇军;锂离子电池正极材料球形LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2的合成及性能研究[D];中南大学;2007年
5 杨六香;Li_4Ti_5O_(12)负极材料的合成及混合超级电容性能研究[D];南昌大学;2010年
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7 严浩;从锰阳极渣制备前驱体羟基氧化锰及尖晶石锰酸锂研究[D];中南大学;2012年
8 吕斌;锰酸锂的制备、电化学性能及表面改性的研究[D];长安大学;2012年
9 彭锂;锂离子电池MnO_2及其复合物负极材料的制备与电化学性能研究[D];燕山大学;2012年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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10 闫时建,田文怀,其鲁;锂离子电池正极材料钴酸锂近期研制进展[J];兵器材料科学与工程;2005年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
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2 刘小兵;成旦红;徐伟一;郁祖湛;;Ni—P—WC复合电极析氢电催化性能的研究Ⅰ一复合电极制备与电化学性能测试[A];2004年全国电子电镀学术研讨会论文集[C];2004年
3 牛振江;杜小光;孙雅峰;叶青;李则林;杨防祖;姚士冰;周绍民;;电流密度和添加剂条件对甲基磺酸体系锡镀层织构的影响[A];2004年全国电子电镀学术研讨会论文集[C];2004年
4 李宝华;张睿;吕永根;李开喜;凌立成;康飞宇;;炭气凝胶及其在锂离子电池中的应用[A];电动车及新型电池学术交流会论文集[C];2003年
5 苏力宏;胡克文;艾艳玲;王一光;赵旭;张亮;;镁锂离子二次电池和电容固溶体正极材料制备的探索研究[A];第二十八届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2009年
6 朴金丹;罗新耀;李秀琴;;锂离子电池高倍率放电性能的影响因素[A];第二十八届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2009年
7 陈前火;童庆松;连锦明;刘金秀;;尖晶石型Li_(1.03)Mn_(1.4)Ni_(0.57)O_4的制备与电化学性能[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅲ[C];2004年
8 汤宏伟;常照荣;钟发平;;锂离子电池正极材料LiNiO_2的研究进展[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅲ[C];2004年
9 安红娜;杨祖念;肖定全;余萍;刘志强;黄昕;;电化学法制备钼酸盐和钨酸盐薄膜的生长特性研究[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(10)[C];2007年
10 孙亚颇;焦晓宁;;新型电池隔膜的研究现状及发展前景[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第2分册)[C];2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吴铁洲;HEV锂离子电池组管理关键技术研究[D];华中科技大学;2010年
2 温正城;臭氧在烟气中氧化降解多种污染物的机理研究[D];浙江大学;2009年
3 起华荣;A356合金熔体调控对流动性的影响机理研究[D];昆明理工大学;2009年
4 崔毅琦;无氨硫代硫酸盐法浸出硫化银矿的工艺和机理研究[D];昆明理工大学;2009年
5 刘春侠;锗在锌电积中的行为及添加剂作用的研究[D];昆明理工大学;2008年
6 黎清宁;高锰钢和高铬铸铁的冲击腐蚀磨损行为及交互作用研究[D];昆明理工大学;2008年
7 冯林永;大洋多金属结核合成锂离子筛与吸附基础研究[D];昆明理工大学;2009年
8 张利胜;金属纳米线阵列的制备及其表面增强光谱研究[D];昆明理工大学;2008年
9 黄林勇;锌基氧(硫)化锌微纳米结构的合成、表征、光电性质及生长机理研究[D];山东大学;2010年
10 马淑芳;LED用多晶化合物的微结构调控及物性研究[D];太原理工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 朱利文;常压酸化法制备无水硫酸钙晶须工艺研究[D];山东科技大学;2010年
2 林俊;串联动力蓄电池均衡充电技术的研究[D];浙江理工大学;2010年
3 张金歌;负极材料Li_4Ti_5O_(12)制备及性能研究[D];郑州大学;2010年
4 赵飞;锌酸钙制备方法和生成机制及锌枝晶的研究[D];郑州大学;2010年
5 任晓英;土酸介质中锌缓蚀剂的研制[D];辽宁师范大学;2010年
6 李强;Fe对Sn_xCo_y/C负极材料的结构和电性能的影响[D];辽宁工程技术大学;2009年
7 邱素芬;MgMn双元素掺杂改性LiFePO_4的研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
8 徐乐;树脂炭包覆微晶石墨作锂离子电池负极材料研究[D];长沙理工大学;2010年
9 姜桂君;磷酸镧包覆氧化铝复合可加工陶瓷裂纹扩展机理的研究[D];中国海洋大学;2010年
10 鲁统雷;NBT陶瓷粉体的水热合成及其形貌影响因素的研究[D];中国海洋大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 沈俊,陶菲,田从学,张昭;Pechini法合成尖晶石LiCo_x Mn_(2-x)O_4及其结构表征[J];四川有色金属;2004年02期
2 安富强;其鲁;王剑;张鼎;晨晖;毛永志;刘正耀;;电动汽车用动力锂离子二次电池系统性能的研究[J];北京大学学报(自然科学版);2011年01期
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7 周振平;赵世玺;柳震;郝华;刘韩星;;正极材料Li_xMn_2O_4容量在循环过程中的损失机理研究[J];材料导报;2001年05期
8 刘烈炜,田炜,赵新强,赵志祥;尖晶石LiMn_2O_4的掺杂研究进展[J];材料导报;2003年06期
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10 姚耀春;戴永年;任海伦;李伟宏;崔萌佳;;锂离子电池中正极添加剂配比的优化研究[J];材料导报;2004年02期
中国重要会议论文全文数据库 前2条
1 张胜永;罗锡均;;新型36/42V汽车系统高功率电池[A];电动车及新型电池学术交流会论文集[C];2003年
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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3 王涛;胶态锂离子电池及其材料的研究[D];复旦大学;2003年
4 汤宏伟;锂离子电池正极材料LiNi_(1-x)M_xO_2(M=Co,Al,Mn)的研究[D];湖南大学;2003年
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6 李运姣;锂离子电池正极材料锂锰氧化物的温化学合成与表征[D];中南大学;2002年
7 刘宇;先进嵌锂材料的研究与应用[D];中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所);2003年
8 文钟晟;锂离子电池用高容量含硅负极材料研究[D];中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所);2004年
9 王保峰;二次锂电池中高容量硅/碳复合负极材料的合成及电化学研究[D];中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所);2004年
10 冯季军;尖晶石锰酸锂正极材料的离子掺杂改性研究[D];天津大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 胡时光;聚阴离子型正极材料LiFePO_4/C、Li_2FeSiO_4/C的制备及电化学性能研究[D];湘潭大学;2010年
2 杨金龙;改性Li_2FeSiO_4/ C复合锂离子电池正极材料的研究[D];武汉理工大学;2011年
3 赵军峰;三元系锂离子电池正极材料的制备与研究[D];中南大学;2011年
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5 胡广侠;锂离子电池充放电过程的研究[D];中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所);2002年
6 赵昆;锂离子电池复合正极材料的合成与电性能研究[D];成都理工大学;2005年
7 朱华丽;控制结晶法及反电离子共掺杂制备改性锰酸锂的研究[D];中南大学;2005年
8 刘国洪;超声波电沉积纳米镍层的形态与性能研究[D];广东工业大学;2006年
9 靳永利;锂离子电池纳米结构负极材料的研究[D];新疆大学;2007年
10 滕国鹏;LiFePO_4正极材料合成与电化学性能的研究[D];天津大学;2007年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前4条
1 冯哲圣;王焱;杨邦朝;向勇;赖玲庆;;锂离子电池正极材料磷酸铁锂的研究现状[J];功能材料;2011年04期
2 梁兴华;华晓鸣;刘于斯;刘天骄;;汽车动力电池正极材料锰酸锂球磨工艺研究[J];广西工学院学报;2012年04期
3 冯海兰;刘亚飞;陈彦彬;;富锂锰基材料制备工艺及组分设计研究进展[J];电源技术;2014年08期
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中国博士学位论文全文数据库 前7条
1 马立文;锂锰氧化物及其锂离子筛的制备、性能及应用[D];中南大学;2011年
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3 詹世英;掺杂V_2O_5正极材料的合成及电化学性质表征[D];吉林大学;2010年
4 李喆;锂离子电池富锂层状正极材料Li[Li_((1/3-x/3))Co_xMn_((2/3-2x/3))]O_2的制备与性质研究[D];吉林大学;2012年
5 杨顺毅;球形Li[Ni_(1-x-y)Co_xMn_y]O_2正极材料的制备及性能研究[D];湘潭大学;2011年
6 曾志峰;碳纳米管掺杂锂离子电池材料的制备及电化学性能研究[D];广东工业大学;2012年
7 史月丽;锂离子电池金属氟化物正极材料的制备及界面性能研究[D];中国矿业大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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2 燕子鹏;溶胶凝胶法制备锂离子电池正极材料Li_2FeSiO_4/C及改性的研究[D];天津大学;2012年
3 赵海丽;电池正极材料尖晶石LiMn_2O_4的合成及其性能的优化[D];河南师范大学;2011年
4 陈君茹;尖晶石LiMn_2O_4锂离子电池正极材料的制备与改性研究[D];华东理工大学;2012年
5 胡成林;锂离子电池正极材料磷酸铁锂的合成与改性研究[D];昆明理工大学;2007年
6 牛少军;锂离子电池锰基正极材料的研究[D];哈尔滨工程大学;2007年
7 何小颤;混合动力汽车动力电池组的热管理系统研究[D];华南理工大学;2012年
8 汪冬;锂离子电池正极材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2的合成及掺杂改性研究[D];华南理工大学;2012年
9 张晓萍;核壳结构磷酸铁锂—磷酸钒锂复合正极材料的研究[D];中南大学;2012年
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9 任学佑;锂离子电池及其发展前景[J];电池;1996年01期
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【相似文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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5 陈国光;霍文培;李晶泽;;脉冲激光沉积法制备LiCoO_2薄膜阴极[A];第二十八届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2009年
6 王志国;彭文杰;王志兴;郭华军;李新海;;LiFePO_4包覆LiCoO_2的结构及性能[A];2008年全国湿法冶金学术会议论文集[C];2008年
7 李贺;陈志奎;于申军;梁广川;;锂离子电池LiCoO_2材料的安全性能研究[A];第二十八届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2009年
8 唐伟;刘丽丽;田舒;李磊;越云博;吴宇平;朱凯;;水溶液可充锂电池优良倍率性能纳米LiCoO_2电极材料的研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第7分册)[C];2010年
9 刘文元;傅正文;秦启宗;;以LiCoO_2为阴极的全固态薄膜锂电池研究[A];第十二届中国固态离子学学术会议论文集[C];2004年
10 刘云建;胡启阳;李新海;王志兴;郭华军;彭文杰;;锂离子电池边角料中直接回收合成LiCoO_2的性能[A];2008年全国湿法冶金学术会议论文集[C];2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 彭文杰;锂离子电池正极材料的合成与性能及电池制作技术研究[D];中南大学;2001年
2 罗文斌;Al、Mg和Mn-Mg掺杂对LiCoO_2和LiNi_(1/3)Mn_(1/3)Co_(1/3)O_2结构、电化学和热稳定性能的影响[D];中南大学;2010年
3 杜柯;锂离子电池正极材料的制备与性能改进[D];中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所);2003年
4 胡启阳;铝箔基LiCoO_2涂膜废极片的材料化冶金技术及基础研究[D];中南大学;2010年
5 殷金玲;凝胶聚合物电解质超级电容器的研究[D];哈尔滨工程大学;2007年
6 金胜哲;空穴掺杂LiCoO_2体系的电子结构与输运性质[D];吉林大学;2007年
7 邓斌;功能材料结构与性能若干问题的计算机模拟研究[D];复旦大学;2006年
8 黄俊杰;锂离子电池纳米材料及其薄膜电极的制备与性能研究[D];复旦大学;2008年
9 贺艳兵;高功率锂离子电池电化学性能和安全性能的研究[D];天津大学;2010年
10 陶颖;水热电化学法制备LiMO_2薄膜电极的原理研究[D];中南大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 胡利云;锂离子电池正极材料LiCoO_2的第一性原理研究[D];江西师范大学;2005年
2 陈国光;物理气相沉积法制备全固态薄膜锂离子电池正极材料LiCoO_2[D];电子科技大学;2010年
3 昝振峰;废旧LiCoO_2锂离子电池回收及再利用研究[D];哈尔滨工业大学;2012年
4 郭瑞;微生物电解池浸取LiCoO_2中Co(Ⅲ)[D];大连理工大学;2012年
5 杨海波;从废旧锂离子电池中回收制备正极材料LiCoO_2的研究[D];天津大学;2006年
6 冯胜雷;废旧锂离子电池正极材料LiCoO_2再生的研究[D];天津大学;2005年
7 刘东锋;纳米LiMn_2O_4、LiCoO_2及其Al掺杂的晶粒生长动力学研究[D];中南大学;2011年
8 刘德生;锂离子电池正极材料LiCoO_2的薄膜制备与第一性原理研究[D];江西师范大学;2008年
9 霍文培;LiCoO_2正极薄膜和Sn-Ti负极薄膜的磁控溅射法制备及性能研究[D];电子科技大学;2012年
10 夏琴;硅烷作为锂离子电池电解液添加剂的研究[D];复旦大学;2008年
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