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《中南大学》 2004年
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高比表面积中孔炭材料的制备及其双电层电容性能研究

侯朝辉  
【摘要】:本文以制备高功率应用双电层电容器电极炭材料为目的,在详细评述了电化学电容器及其电极材料、电解液研究进展的基础上,对高比表面积中孔炭材料的制备及其双电层电容性能进行了系列研究。 首次采用新型聚合物化学混合炭化法,在合成炭前驱体聚合物的有机单体—间苯二酚(R)-甲醛(F)溶液中混入热不稳定的聚乙醇(PEG),制备中孔PEG-RF炭干凝胶,研究PEG-RF炭干凝胶的成孔机理及制备条件对炭干凝胶孔隙结构的影响。结果表明,PEG的相对热不稳定性和PEG-RF混合有机凝胶通过化学混合形成的均匀微相分离结构,是PEG-RF炭干凝胶特殊中孔结构形成的原因:通过调整制备条件,可对炭干凝胶的孔隙结构进行有效调节。 研究了制备条件对PEG-RF炭干凝胶的双电层电容性能的影响,特别是对其大电流充放电性能的影响,并对PEG-RF炭干凝胶的制备条件进行了优化。研究结果表明,用于双电层电容器的PEG-RF炭干凝胶的炭化处理温度不能低于1000℃,炭干凝胶的大电流充放电性能受其孔径分布的影响。PEG-RF炭干凝胶在30wt%H_2SO_4溶液中,其最大比容量可达215F·g~(-1),工作电流增大1000倍,比容量仍达160 F·g~(-1)以上,具有优良的大电流充放电能力,适合于高功率双电层电容器应用:其最大能量密度和功率密度分别可达4.9Wh·kg~(-1)和38 kW·kg~(-1)。在有机电解液体系中,其比容量达118F·g~(-1),最大能量密度和功率密度分别达14Wh·kg~(-1)和22kW·kg~(-1)。 采用新型同步合成模板炭化法,首次以正硅酸乙酯为模板硅源,间苯二酚-甲醛凝胶为炭前驱体,制备具有可控中孔结构的SSTCM炭材料。结果表明,与炭前驱体聚合物同步合成、结构可调的二氧化硅模板,导致了SSTCM炭材料可控中孔结构的形成。SSTCM炭材料的比表面积可达1300 m~2·g~(-1)以上,其孔隙结构受制备条件的影响,平均孔径可在5~10nm范围内有效调节。制各条件对SSTCM炭孔隙结构的影响,主要是通过影响SiO_2模板和RF树脂的相对形成速度实现的。 对SSTCM炭材料的双电层电容性能进行了研究,其在30wt%H_2SO_4溶液和有机电解液体系中的最大质量比电容分别可达265和180 F·g~(-1),最大能量密度和功率密度分别可达6Wh·kg~(-1)、33kW·kg~(-1)和25Wh·kg~(-1)、21kW·kg~(-1)。SSTCM炭材料具有良好的大电流工作性能,适合于高功率双电层电容器应用。 以外购微孔炭材料和本研究制备的中孔炭材料为研究对象,研究孔结构对炭材料双电层电容性能的影响。通过对电容器交流阻抗谱的解析,发现炭材料孔隙结构 中南大学博士论文 摘要 的差别导致了电容器“时间常数”的不同,“时间常数”决定了电容器的功率特性。 对于中孔炭材料而言,其电容器“时间常数”较小,具有良好的功率特性,电极行 为也更趋向于理想多孔电极的特征;而对于微孔炭材料而言,其电容器“时间常数” 较大,功率特性差,不适合于高功率电容器应用。 首次对比研究了表面含氧官能团对具有不同孔隙结构炭材料的双电层电容性 能的影响。含氧官能团对炭材料的质量比电容有明显提升作用,但这种提升作用 的幅度随官能团的种类及浓度差异存在差别。含氧官能团导致电容器的内阻增大。 含氧官能团通过法拉第氧化还原反应、特性吸附和促进炭材料润湿性的提高增大 炭材料的比电容,但具有利用价值的是官能团的特性吸附和促进润湿性作用。含 氧官能团对不同孔隙结构炭材料的电化学电容性能有不同的影响。对于微孔炭材 料,含氧官能团能够提高其比容量,但要降低其功率性能;而对于中孔炭材料, 含氧官能团既能提高其比容量,又对其功率特性没有负作用。引入含氧官能团的 中孔炭材料更适合于高功率电化学电容器应用。
【学位授予单位】:中南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TB321

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【引证文献】
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【同被引文献】
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1 宋成文;王同华;邱英华;邱介山;;煤基炭膜孔结构形成的研究[A];2004年中国材料研讨会论文摘要集[C];2004年
2 王金桂;孙平川;陈铁红;金庆华;丁大同;;聚合物/表面活性剂介晶为动态模板自组装合成多级孔结构单晶介孔二氧化硅的NMR研究[A];第十六届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2010年
3 詹红兵;陈文哲;王民权;;酞菁掺杂复合凝胶玻璃孔结构的研究[A];全国第三届溶胶—凝胶科学技术学术会议论文摘要集[C];2004年
4 王新祥;邓春林;李铁锋;成立;韦江雄;余其俊;文梓芸;;电化学除盐过程中混凝土内部的离子迁移和结构变化研究[A];第九届全国水泥和混凝土化学及应用技术会议论文汇编(上卷)[C];2005年
5 马保国;张琴;蹇守卫;;纤维素醚对水泥砂浆力学性能的影响[A];第三届全国商品砂浆学术交流会论文集[C];2009年
6 樊明德;袁鹏;何宏平;陈天虎;朱建喜;刘冬;;纳米级零价铁在蒙脱石载体上的分布及其对复合物孔结构的制约机理[A];中国矿物岩石地球化学学会第13届学术年会论文集[C];2011年
7 李广涛;;基于有序孔结构的先进功能材料的组装与制备[A];全国第八届有机固体电子过程暨华人有机光电功能材料学术讨论会摘要集[C];2010年
8 冯庆革;卢凌寰;;混凝土孔结构对强度影响的灰色系统研究[A];《硅酸盐学报》创刊50周年暨中国硅酸盐学会2007年学术年会论文摘要集[C];2007年
9 王晓钟;吕晓梅;陈德贵;马莉;;直链醇的加入对BMS干凝胶形成和结构的影响(英文)[A];第14次全国分子筛学术年会论文集——微孔介孔材料科学及在新能源与节能、减排中的应用[C];2008年
10 张旭龙;朱明;黄修林;江海民;丁庆军;;胶凝材料孔结构与性能的实验研究[A];中国硅酸盐学会水泥分会首届学术年会论文集[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 特约记者 宋廷生;重点实验室科技周向公众开放[N];中国化工报;2007年
2 本报记者  胡宇芬 覃红;炭/炭新材:20年铸就倚天剑[N];湖南日报;2006年
3 高小霞;亮点纷呈的化工新材料[N];现代物流报;2007年
4 高丰远 刘宝宏;沥青基高性能医用球形活性炭技术[N];中国职工科技报;2006年
5 飞腾;大连化物所研究成果引起国际重视[N];中国质量报;2007年
6 长江证券研究所 付云峰 程磊 包斯文;化工新材料行业周期明显 影响关联产业发展路径[N];中国工业报;2006年
7 任志正;我结晶氧化铝分子筛研究受关注[N];中国化工报;2007年
8 中国炭素行业协会秘书长 孙庆;炭素行业瞄准高端谋发展[N];中国冶金报;2006年
9 本报记者 马林 实习记者 陈跃磊;登上高科技的制高点[N];兵团日报(汉);2008年
10 石发清;制备泡末铝工艺的研究[N];中国有色金属报;2005年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 侯朝辉;高比表面积中孔炭材料的制备及其双电层电容性能研究[D];中南大学;2004年
2 时志强;炭基电化学电容器电极材料的制备与电容性能研究[D];天津大学;2007年
3 李永峰;煤基纳米和微米炭材料的电弧法制备研究[D];大连理工大学;2004年
4 沈秀娥;多壁碳纳米管对硝基化合物和抗生素的吸附特性研究[D];吉林大学;2009年
5 于畅;炭基材料在燃油吸附一氧化脱硫中的应用研究[D];大连理工大学;2007年
6 郭华军;锂离子电池炭负极材料的制备与性能及应用研究[D];中南大学;2001年
7 麻沁甜;客体分子影响金属—有机骨架材料抗压性能的计算化学研究[D];北京化工大学;2012年
8 张国杰;炭材料催化二氧化碳重整甲烷制合成气[D];太原理工大学;2012年
9 林起浪;炭材料用基体前驱体煤沥青的改性研究[D];西北工业大学;2002年
10 高文惠;硅胶整体柱的制备及其色谱性能的研究[D];河北大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王志超;大孔—介孔分级孔结构炭材料的制备及应用研究[D];大连理工大学;2010年
2 史国东;二乙烯苯/苯乙烯互穿聚合物网络的合成及性能研究[D];西安建筑科技大学;2009年
3 连丽;混凝土显微结构的研究[D];武汉理工大学;2006年
4 汪圣龙;质子交换膜燃料电池用微孔层的研究[D];武汉理工大学;2005年
5 栾广贵;模板法中孔炭材料的制备及吸附性能研究[D];东华大学;2006年
6 刘成宝;膨胀石墨的制备及其对含油污水的吸附应用研究[D];江苏大学;2007年
7 王晓瑞;煤沥青基活性炭的制备与研究[D];南京工业大学;2005年
8 王元庆;木棉基活性炭纤维研究[D];东华大学;2008年
9 郭建雷;外掺料对水玻璃耐酸砂浆的改性作用[D];合肥工业大学;2008年
10 张珺;基于纺织间隔织物结构的多孔陶瓷的浸渍法制备[D];江南大学;2007年
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