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《中南大学》 2005年 博士论文
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基于可生物降解的脂肪族聚碳酸酯的功能化改性及分子模拟

卢凌彬  
【摘要】:高分子药物载体材料的研究是当前生物医学最热门的课题之一。脂肪族聚碳酸酯是一类可生物降解的,具有生物相容性的聚合物。它具有良好的疏水性和柔韧性,降解时不会释放大量酸性物质,是一种很有应用前景的药物缓释材料。利用二氧化碳(CO_2)合成脂肪族聚碳酸酯为国内外众多研究者所关注和重视,目前大多数研究主要是围绕如何提高CO_2的反应效率和催化活性来开展的。从材料的功能化考虑,如何提高和改善脂肪族聚碳酸酯的性能及相关基础性研究仍有许多工作需要深入的探索。 基于此,本论文的主要工作从增强脂肪族聚碳酸酯的功能性方面着手,通过第三单体的引入,成功合成出新型的脂肪族聚碳酸酯,显著改善聚碳酸亚丙酯的非酶降解性和载药释药性能,并利用与亲水聚合物的共混,进一步强化其功能性;在实验基础上,利用分子模拟对聚合物微观结构和宏观性能的关系进行深入探讨,聚合物中存在的微相分离结构表达出明显的选择性载药特征,使其在药物载体领域具有重要的研究价值。主要内容如下: 首次通过阴离子配位聚合反应实现二氧化碳(CO_2)、环氧丙烷(PO)与γ-丁内酯(GBL)的三元共聚,获得新型脂肪族聚碳酸酯——聚[碳酸(亚丙酯-co-γ-丁内酯)酯](PPCG)。对共聚反应条件进行优化,获得富含CO_2和GBL单元的PPCG产物。 由于体系的复杂性,三元共聚物的组成方程通常难以推导。在二元共聚反应机理的基础上,对CO_2、PO和GBL复杂的三元共聚反应机理进行分析和探讨,通过计算反应的单体竞聚率,得到三元共聚物组成方程,对共聚产物的链结构进行分析;进一步利用光谱分析手段,对PPCG的结构、共聚单元的链接方式和聚集态进行了深入研究。所获理论分析结论和实验结果是一致的。 对PPCG的热学性能进行表征,研究了GBL的引入对PO-CO_2分子主链热稳定性的影响;根据空气氛围下的热失重曲线深入研究和讨论PPCG的热降解方式、热氧分解反应动力学和热氧降解机理。通过计算,得到PPCG热氧分解的表观活化能为97.8~104.77KJ/mol,


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