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《中南大学》 2008年
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光解水用改性金红石型TiO_2析氧催化剂的制备与光催化性能研究

童海霞  
【摘要】: 针对“双床”光解水析氧过程中光生电子与空穴对分离效率低,导致光解水析氧速率偏低,难于与析氢速率匹配的现状,本研究采用半导体掺杂、半导体复合以及还原气氛处理等多种手段对金红石型TiO_2进行了改性,得到了一系列改性TiO_2析氧用光催化剂,研究了紫外光(或可见光)辐照下,改性TiO_2的光解水析氧性能。首次制备了WO_3复合铌掺杂TiO_2析氧用光催化剂,并考察了WO_3复合浓度对WO_3-TiO_2/Nb_2O_5光催化性能的影响;制备了WO_3、V_2O_5和Fe_2O_3复合的金红石型TiO_2光催化剂,首次考察了不同催化剂复合和同一催化剂不同复合浓度对金红石型TiO_2催化剂光解水析氧性能的影响,探讨了光催化剂的光致发光性能与其析氧活性之间的关系;首次制备了含氧缺位的金红石型TiO_2光催化剂,考察了氧缺位浓度对金红石型TiO_2光催化剂析氧性能的影响,采用量子化学计算方法,研究了含氧缺位金红石型TiO_2的能带结构;首次制备了含氧缺位的2%WO_3-TiO_2光催化剂,考察了氧缺位浓度对2%WO_3-TiO_2催化剂光解水析氧性能的影响。 主要研究结果如下: 1)WO_3的复合能提高TiO_2/Nb_2O_5的光催化活性,当WO_3复合浓度为2%时,WO_3-TiO_2/Nb_2O_5的光催化活性最高,达到152μmol·l~(-1)·h~(-1),此时WO_3在TiO_2/Nb_2O_5表面刚好达到单层复合。另外,当WO_3复合浓度为2%,Fe~(3+)浓度为16·10~(-3)mol·L~(-1),二次处理温度为873K时,WO_3-TiO_2/Nb_2O_5光催化剂光解水析氧速率约为191.7μmol·l~(-1)·h~(-1)。光能转化材料器件化简化了光催化反应装置,能适当延长TiO_2光催化剂的使用寿命,简化实验装置,具有较为广阔的前景。 2)LRS表明WO_3在TiO_2表面的单层复合浓度为2%,当达到单层复合时,析氧速率最大,在紫外光辐照下2%WO_3-TiO_2催化剂光解水的析氧速率约为420μmol·L~(-1)·h~(-1)。根据其透射光谱,采用外推法求出WO_3能隙约为2.78eV。LRS表明V2_O_5在TiO_2表面的单层复合浓度约为8%,8%V_2O_5-TiO_2催化剂在紫外光辐照下分解水析氧速率约为110μmol·L~(-1)·h~(-1),在可见光辐照下分解水的析氧速率约为80μmol·L~(-1)·h~(-1)。根据其透射光谱,采用外推法求出V_2O_5的能隙约为2.14eV,推导出金红石型TiO_2能隙约为3.08eV。无论是在紫外光还还是在可见光照射下,Fe_2O_3-TiO_2光催化剂都不能分解水析出氧气。光催化剂的FL测试结果显示:光催化剂的光致发光性能并非影响催化剂光催化活性的决定性因素。 3)在Ti~(3+)含量极少,只有极少量羟基(OH)存在的情况下,适量的氧缺位能显著提高金红石型TiO_2光解水的析氧活性,其最大析氧速率达222μmol·L~(-1)·h~(-1)。量子化学计算结果显示:氧缺位能降低半导体带隙能,在带隙中引入中间能级。 4)含氧缺位的2.0%WO_3-TiO_2光催化剂的最大析氧速率约为803μmol·L~(-1)·h~(-1)。基本与“双床”光解水析氢速率相匹配。
【学位授予单位】:中南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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1 任成军,李大成,周大利,刘恒,钟本和;纳米TiO_2的光催化原理及其应用[J];四川有色金属;2004年02期
2 刘奎仁,韩庆,陈建设,魏绪钧;光降解用WO_3-TiO_2复合光催化剂[J];东北大学学报(自然科学版);2003年11期
3 李旦振,郑宜,付贤智;纳米二氧化钛的光致发光[J];材料研究学报;2000年06期
4 孙奉玉,吴鸣,李文钊,李新勇,顾婉贞,王复东;二氧化钛的尺寸与光催化活性的关系[J];催化学报;1998年03期
5 黄翠英;由万胜;党利琴;雷志斌;孙振刚;张澜萃;;钕掺杂对纳米TiO_2光催化分解水制氢活性的影响[J];催化学报;2006年03期
6 蔡乃才,王亚平,曹银良;负载型Pt-TiO_2光催化剂的研究[J];催化学报;1999年02期
7 施利毅,古宏晨,李春忠,房鼎业,张怡,华彬;SnO_2-TiO_2复合光催化剂的制备和性能[J];催化学报;1999年03期
8 王承遇,钟萍,姜妍彦,张国武;掺杂铈对玻璃表面TiO_2薄膜上油酸光催化降解的影响[J];催化学报;2000年05期
9 刘畅,暴宁钟,杨祝红,陆小华;过渡金属离子掺杂改性TiO_2的光催化性能研究进展[J];催化学报;2001年02期
10 胡蓉蓉,钟顺和;负载型复合半导体V_2O_5-TiO_2/SiO_2表面V_2_O5和TiO_2的相互修饰作用[J];催化学报;2005年01期
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1 李大成,周大利,刘恒,张萍,陈朝珍,全学军;略论二氧化钛的高性能化和高功能化(下)[J];四川有色金属;2001年04期
2 任成军,李大成,周大利,刘恒,钟本和;纳米TiO_2的光催化原理及其应用[J];四川有色金属;2004年02期
3 信欣,李兆波;纳米TiO_2光催化性能及在水处理中的应用[J];安徽化工;2003年06期
4 唐玉朝,刘绍根,薛莉娉,况敬静,黄雪峰;水解沉淀法制备氮掺杂TiO_2光催化剂的活性研究[J];安徽建筑工业学院学报(自然科学版);2005年03期
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7 韩全州,祝军,任伟伟,田华菡;提高TiO_2改性技术研究进展[J];安阳工学院学报;2005年04期
8 鲁乙喜,王健华,周丹;SLA端面增透膜设计的理论分析与计算[J];半导体光电;2000年02期
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3 吴勇;庄奕琪;杜磊;魏文彦;;薄膜电阻器件的低频噪声测试方法研究[A];第十四届全国混合集成电路学术会议论文集[C];2005年
4 高基伟;丁新更;;TiO_2的光响应能力扩展的研究进展[A];全国第三届溶胶—凝胶科学技术学术会议论文摘要集[C];2004年
5 高基伟;杨辉;江仲华;黄顺余;;热处理温度对TiO_2结构、光学性能和光催化性能的影响[A];全国第三届溶胶—凝胶科学技术学术会议论文摘要集[C];2004年
6 刘鑫;刘福田;张宁;王冬至;;可见光活性纳米TiO_2光触媒研究进展[A];中国硅酸盐学会陶瓷分会2005学术年会论文专辑[C];2005年
7 许红亮;卢红霞;徐猛;王海龙;张锐;;以碳酸氢铵为沉淀剂制备纳米氧化锌粉体[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(6)[C];2007年
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7 许振华;掺铁TiO_2纳米粒子对庚烯的光催化降解反应的研究[D];吉林大学;2005年
8 熊勤;纳米光催化剂在环境保护中的应用技术研究[D];华中师范大学;2005年
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1 刘恒,李大成,张汉威;粉体及超微粉体材料的表面处理[J];四川有色金属;1994年03期
2 李大成,周大利,刘恒,陈朝珍,张萍;超微粉体的制备(五)[J];四川有色金属;2000年02期
3 查振林,罗亚田;纳米TiO_2的改性及应用研究[J];北方环境;2004年01期
4 安胜利,宋希文,赵文广;湿化学法制备氧化物超微粉体的基本原理[J];包头钢铁学院学报;2000年02期
5 张峰,李庆霖,杨建军,张治军;TiO_2光催化剂的可见光敏化研究[J];催化学报;1999年03期
6 刘畅,暴宁钟,杨祝红,陆小华;过渡金属离子掺杂改性TiO_2的光催化性能研究进展[J];催化学报;2001年02期
7 尚静,朱永法,徐自力,井立强,杜尧国;用TiO_2,ZnO及Fe_2O_3纳米粒子光催化氧化庚烷的反应[J];催化学报;2003年05期
8 林安,程学群,张三平,潘莹,唐树琼,张学凤;纳米二氧化钛表面化学改性及在涂料中的应用[J];材料保护;2002年11期
9 毕怀庆,袁文辉,韦朝海;掺锆纳米TiO_2制备表征及其对光催化活性的影响[J];材料科学与工程学报;2004年01期
10 古映莹,桑商斌,黄可龙,李酽;软磁铁氧体纳米超微粉及其热动力学性质的研究进展[J];磁性材料及器件;1999年04期
【二级参考文献】
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1 周幸福,褚道葆,顾家山;纳米TiO_2的制备及应用[J];安徽化工;2001年06期
2 张俊平,王艳,戚慧心;CeO_2-TiO_2复合催化剂的制备、表征和性能[J];北京师范大学学报(自然科学版);2001年05期
3 蔡乃才,简翠英,董庆华;TiO_2光催化剂表面载铂方法的研究[J];催化学报;1989年02期
4 刘平,林华香,付贤智,孟春;掺杂TiO_2光催化膜材料的制备及其灭菌机理[J];催化学报;1999年03期
5 张峰,李庆霖,杨建军,张治军;TiO_2光催化剂的可见光敏化研究[J];催化学报;1999年03期
6 施利毅,古宏晨,李春忠,房鼎业,张怡,华彬;SnO_2-TiO_2复合光催化剂的制备和性能[J];催化学报;1999年03期
7 王承遇,钟萍,姜妍彦,张国武;掺杂铈对玻璃表面TiO_2薄膜上油酸光催化降解的影响[J];催化学报;2000年05期
8 高远,徐安武,祝静艳,刘汉钦;RE/TiO_2用于NO_2~-光催化氧化的研究[J];催化学报;2001年01期
9 菅盘铭,夏亚穆,李德宏,王晓燕;掺杂TiO_2 纳米粉的合成、表征及催化性能研究[J];催化学报;2001年02期
10 杨阳,陈爱平,古宏晨,戴智铭,古政荣,陶咏;以膨胀珍珠岩为载体的漂浮型TiO_2光催化剂降解水面浮油[J];催化学报;2001年02期
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1 郑宜;李旦振;付贤智;刘平;;微波法制备SO_4~(2-)/TiO_2催化剂及其光催化氧化性能研究[A];2000'全国光催化学术会议论文集[C];2000年
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1 ;光解水用光催化材料研究进展[N];科技日报;2004年
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1 吴道新;改性缺位金红石型二氧化钛制备与光催化分解水性能研究[D];中南大学;2008年
2 童海霞;光解水用改性金红石型TiO_2析氧催化剂的制备与光催化性能研究[D];中南大学;2008年
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