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TiO_2-H_2O_2光芬顿的可见光催化活性研究

范小江  
【摘要】: 纳米TiO_2因其光稳定性和高效性成为目前光催化研究的热点,它可以将水中的有机物彻底降解为无机物,是一种非常有前途的污水处理工艺。但是TiO_2只能吸收波长小于387nm的紫外光,对可见光的利用效率很低,因此人们通过各种手段对TiO_2进行改性以提高其可见光吸收性能。主要的手段有光敏化、半导体复合、金属掺杂、非金属掺杂等。 本文以锐钛矿型TiO_2(Anatase)、金红石型TiO_2(Rutile)和混晶型TiO_2(P25)作为催化剂,与H_2O_2复合构成具有可见光催化活性的TiO_2-H_2O_2光芬顿体系,利用多种手段对该体系催化机制进行研究,在此基础上进行了Rutile的Fe掺杂改性及铁掺杂Rutile-H_2O_2体系的光催化活性研究,本文的研究主要包括以下几个方面: (1)使用波长400nm以上的可见光为光源,分别以X-3B和苯酚作为模型污染物,考察TiO_2-O_2和TiO_2-H_2O_2光芬顿体系在光敏化和非光敏化条件下的光催化活性。在TiO_2-O_2体系中,Anatase和P25对X-3B具有很好的催化活性,但3种TiO_2均不能降解苯酚;在TiO_2-H_2O_2光芬顿体系中3种TiO_2均能降解苯酚,其中Rutile的效果最好,并得到该体系的最佳pH值在3左右。 (2)研究了TiO_2-H_2O_2光芬顿体系的可见光催化机制。使用荧光分光光度计、紫外-可见分光光度计、高效液相色谱等分析测试手段对实验进行研究,并通过研究吸附剂CO_3~(2-)、HO·捕获剂对TiO_2-H_2O_2体系可见光催化的影响,提出了TiO_2-H_2O_2光芬顿体系可见光催化可能的2种催化机制。表面氧化机制:TiO_2吸附H_2O_2后吸收可见光将H_2O_2分解,在Anatase的表面形成表面羟基和O_2·~-,从而将吸附在催化剂表面的污染物降解;液相氧化机制:Rutile与H_2O_2形成的吸附结构生成能进入溶液中的HO·,从而将溶液中的污染物降解。 (3)以FeC_2O_4为Fe源,用浸渍法对金红石型TiO_2进行Fe掺杂,并对其Fe掺杂量、晶形结构、粒度等进行了较为详细的分析和表征。光催化实验结果表明掺杂以后光催化活性有了很大的提高,在673K下煅烧得到的催化剂性能最好,且循环使用五次以后还能保持第一次使用时的催化活性。


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