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《长沙理工大学》 2015年
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基于量子化学理论的木质素热裂解中环类化合物形成机理的研究

罗海银  
【摘要】:随着世界能源短缺和环境污染的日趋严重,生物质能源的开发利用已引起全世界的普遍关注。生物质主要由三大组分组成,包括纤维素、半纤维素和木质素。研究木质素的热裂解机理,对于建立生物质气化理论体系,优化设备操作以及在工程应用中提供新的解决方案具有重要意义。本文依托国家自然科学基金项目“基于量子化学理论的生物质高温空气/蒸汽气化反应机理研究”,对木质素热裂解的过程进行了研究。研究采用了密度泛函理论,设计了木质素模型化合物的热裂解反应路径;对各途径的反应物、产物、中间体和过渡态的结构进行了全面优化;计算了各热裂解反应路径的热力学参数,分析了其主要产物的形成机理;采用Py-GC/MS对木质素热裂解的产物进行分析,最后将模拟和实验结果进行了对比。本文主要研究工作如下:(1)木质素热裂解中单环类化合物形成机理研究。针对α-O-4型木质素二聚体,设计了5条初级热裂解反应路径和8条次级热裂解反应路径,结果表明,初级热裂解以Cα-O和C_4-O键的断裂为主,而次级热裂解中苯酚和苯甲基的转化率最高。通过对路径的热力学计算,得出了热力学优先支持的反应路径。(2)木质素热裂解中多环类化合物形成机理研究。针对苯环裂解和聚合的过程,设计了3条反应路径,计算表明其焓变均小于零,为放热反应,随着反应温度升高,焓变减少,反应放热增大。针对多环类化合物的形成过程,设计了6条反应路径,计算表明所有路径均可自发进行,温度对部分路径的放热量影响不明显,还有部分路径在400℃~700℃时放热量达到最高,其余路径的放热量随温度的升高而减小。(3)木质素热裂解中环类化合物形成机理的实验研究。利用Py-GC/MS分析了木质素的热裂解产物,在300℃,400℃下绝大多数产物中都含有甲氧基,主要是酚类化合物及其衍生物,到800℃时出现了多环芳烃等复杂结构。将实验数据和模拟数据相互对比,推测木质素热裂解中环类化合物的形成机理。
【学位授予单位】:长沙理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O636.2

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