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《湖南师范大学》 2018年
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钨青铜纳米线的可控制备及其电离子耦合输运

刘昌  
【摘要】:非易失性的阻变存储器在存储器领域占据着越来越重要的地位。阻变存储器的阻变效应广泛地存在各种材料的纳米器件中,由于阻变性能不稳定且物理机制尚存在争议,制约了其应用前景。WO3由正八面体WO6共顶点组成,存在更大的空间间隙,碱金属离子或氢离子可以嵌入而形成非化学计量比的稳定结构。尤其是在沿c轴方向生长的六方晶相WO3纳米线中,存在平行于轴向的准一维纳米孔道,有望实现碱金属离子或氢离子在纳米孔道中可逆迁移,从而获得稳定的、重复性好的阻变性能。因此,单晶六方晶相AxWO3可能是研究电子-离子耦合输运效应的理想平台,从而构筑性能稳定可靠的纳米尺度阻变存储器的最佳材料。本文主要研究结果如下:1、水热法中通过控制反应温度,实现六方晶系K0.26WO3纳米线和K2OW7O21纳米线的可控制备。在不同温度的氢气氛中还原K2OW7O21纳米线,能有效克服K+离子聚集导致的纳米线断裂,获得了直径可控的单晶六方晶相K0.26WO3纳米线。X射线定量分析表明,沿着K0.26WO3纳米线径向/轴向的晶胞参数和晶格微观应变表现出各向异性行为,可以归因于表面效应和K+离子的聚集或有序化的共同作用。定量分析结果还表明,当还原温度在650℃左右时,WO3晶格中出现的氧空位将阻止K+离子的聚集或有序化。直径可控的KxWO3纳米线的合成和X射线定量分析,将有助于加深对其结构和特性的理解,进而探索K+离子分布的调控手段和阻变新机制。2、水热法中通过控制Na2SO4的含量,实现了单晶六方晶系NaxWO3纳米线的可控制备,获得了横向尺度可控的、单分散性好的NaxWO3纳米线。XRD定量分析表明,NaxWO3纳米线径向/轴向的晶胞参数a/c随着直径的增大而相应的增大/减小,Na+离子的存在使沿着纳米线方向(c轴方向)的晶格微观应变增加。利用不同能量Ar+离子轰击产生的热效应、表面缺陷效应及剥离效应,能有效调控晶胞参数和微观应力,并发现Na+离子的存在使沿纳米线轴向/径向的晶格微观应变增加/减小。3、基于肖特基接触的Au/h-NaxWO3纳米线/Au三明治结构器件,利用大偏压扫描可调控Na+离子的轴向分布。当Au电极与纳米线界面附近Na+离子浓度发生变化时,两个肖特基势垒高度将发生显著变化,从而导致器件发生明显的阻变效应。与此同时,Na+离子的随机分布导致的无序,引起NaxWO3纳米线导带底中的电子态局域化。该局域能带在小偏压下的填充及随后的释放,同样也会赋予器件阻变效应。因此,Na+离子沿平行于纳米线方向的漂移,将赋予Au/h-NaxWO3纳米线/Au器件更为丰富的阻变特性。4、基于欧姆接触的Au/h-NaxWO3纳米线/Au三明治结构器件,通过大电流扫描,在NaxWO3纳米线中实现绝缘体-金属相变。通过调控电流限流值和极限电流作用时间(扫描范围),发现大电流、长作用时间和双向扫描更有利于绝缘体-金属相变及金属相的维持。小限流值时(1 μA)连续扫描,可观察到金属相到绝缘体逐步转变过程。由于热泳效应,大电流下高温导电通道中的Na+离子将沿径向向低温区扩散,从而导致器件电阻增加;由于电流磁效应,具有径向漂移速度的Na+离子将受到沿径向指向电流中心的力,产生电流紧箍效应,从而导致器件电阻减小。两种效应相互制约,甚至导致纳米线电阻周期性变化。调控Na+离子沿纳米线径向分布,可实现基于安德森局域化/退局域化的绝缘体-金属相变,从而赋予了 Au/h-NaxWO3纳米线/Au器件更为丰富的阻变特性。钨青铜纳米线同样具有丰富的变色性能,将阻变性能和变色性能相结合,有望构筑性能更为丰富的光电器件。钨青铜纳米线中的电离子耦合输运,同样也是研究强关联体系物理输运特性的理想平台。
【学位授予单位】:湖南师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB383.1;TP333

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