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《湖南师范大学》 2019年
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光/磁多功能稀土氟化物纳米材料的可控制备、性能调控及应用研究

李小龙  
【摘要】:近年来,稀土发光纳米材料作为新一代纳米荧光探针,由于其特殊的物理化学性能,包括窄带发光峰、低自发荧光、生物光损伤小、高光学与化学稳定性和信噪比等优点在光学器件和生物成像等领域备受关注。尤其是稀土氟化物纳米材料因其具有高的折射率、低的声子能量和低制备工艺要求等特点成功应用于光学通信、生物成像、肿瘤的早期诊断和治疗等诸多领域。在现有的肿瘤成像检测手段中,计算机断层扫描成像(Computed Tomography,CT)和磁共振成像(Magnetic Resonance,MR)以及光学成像因其各自的优点而深受广大研究者的青睐。众所周知,光学成像的灵敏度高,可实现对生物组织甚至细胞的信息检测,但是低空间分辨率和组织穿透深度不足妨碍了它的广泛应用,这些成像不足恰巧可以通过具有深层次组织穿透能力的CT成像和高分辨率特点的MR成像来弥补。因此,构建一种集光学成像、CT成像和MR成像于一体的高效率且高灵敏性的多功能纳米探针,将有助于提升疾病诊断的准确率甚至可以实现微小肿瘤的早期检测。此外,与传统的放射疗法、化学疗法、外科手术等治疗手段相比,光热治疗作为新一代的微创型肿瘤治疗手段,具有灵敏、高效和副作用低等优点,这也使的该治疗手段在肿瘤治疗中广受研究者的关注。基于以上陈述,本论文旨在构建结构可控,性能可调的多功能稀土氟化物纳米材料,并将其应用于单模态/多模态生物成像和微小肿瘤探测。随后我们通过一步修饰法将具有光热效果的盐酸多巴胺(PDA)光热剂嫁接到稀土氟化物纳米材料上,成功实现成像与治疗一体化的多功能纳米治疗平台的构建和应用。本论文主要研究内容和研究结果如下:(1)以聚乙二醇(PEG)为表面活性剂,通过水热法成功制备了不同Mn~(2+)掺杂的颗粒状NaYF_4上转换纳米晶,并系统研究该纳米晶的结构、晶相、尺寸以及发光性能。研究结果表明,通过Mn~(2+)掺杂不仅可以实现NaYF_4纳米晶晶相的改变,而且还可以实现发光颜色的调控。进一步研究表明Mn~(2+)掺杂还可以提高NaYF_4纳米晶的红光和绿光的发射强度比,红绿比从1.79提升到了10.71。(2)通过简单的油酸水热法成功制备了单分散性的BaYbF_5:Gd/Er上转换纳米晶,并经过盐酸处理法将油溶性的纳米晶转化为水溶性纳米晶成功应用于生物成像。上转换光学生物成像证明BaYbF_5:Gd/Er上转换纳米晶可以作为理想的光学生物成像纳米探针。体内CT成像结果揭示该纳米晶也是很好的CT成像造影剂。T_1加权体外MRI成像结果表明该纳米晶具有相对较大的纵向弛豫值(1.053 mM~-11 s~(-1)),很适合应用于T_1加权MRI生物成像。因此,该纳米晶可以成功实现多功能生物成像的应用。(3)成功构建了X-ray激发的不同Tb~(3+)掺杂的NaYF_4:Gd纳米棒闪烁体,并对其发光性能、发光原理以及发光应用进行仔细地研究。研究结果表明该纳米晶闪烁体的发光强度与Tb~(3+)的掺杂浓度、X-ray的激发功率和辐射时间有着密切的关系。15%的Tb~(3+)浓度掺杂为纳米晶闪烁体的最优掺杂且发光强度与X-ray的激发功率和辐射时间成正相关。这种X-ray激发的纳米闪烁体有望促进更深层次组织的生物成像和光动力学治疗应用的发展。(4)采用聚丙烯酸(PAA)改性法成功制备了水溶性NaLuF_4:Gd/Nd纳米棒。详细地探索了该纳米晶的晶相、尺寸、形貌和发光性能随Nd~(3+)掺杂浓度改变的变化规律,并将其成功应用于微小肿瘤检测,腹部和脑部血管成像以及X-ray成像。(5)通过将盐酸多巴胺(PDA)嫁接到稀土氟化物纳米晶上,成功构建了一种成像与治疗一体化的核壳结构的复合纳米材料。系统地对该复合材料的晶相、尺寸和形貌进行表征,以及光学/热学性能探究和组织病变检测,并成功实现基于核壳结构纳米晶的肿瘤异常血管检测和肿瘤治疗的多功能成像应用。
【学位授予单位】:湖南师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:R318.08;TB383.1

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