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室温离子液体中选择性催化环己烯氧化反应的研究

陶亮  
【摘要】:20世纪90年代后期兴起的绿色化学,是从源头清除污染的一项措施,它为人类解决化学工业对环境的污染、实现经济和社会可持续发展提供了有效的手段,成为化学科学发展的前沿,而且是21世纪化学发展的重要方向之一。离子液体与传统溶剂相比具有无毒、无挥发性、无可燃性、热稳定性高、在宽广的温度范围(-100~200℃)内处于液体状态、可以溶解大多数有机物等特点,是一种新型的取代挥发性有机溶剂的绿色溶剂。研究其在化学领域的各个分支的应用可减少乃至消除溶剂造成的环境污染问题,同时也有着重要的理论意义。 本文分别采用直接合成法和两步合成法成功合成了一系列高纯度,性质稳定,不同组成的离子液体,如[Bmim][BF_4]、[Bmim][PF_6]、[BPy][BF_4]、[EtPy][BF_4]、[Emim][PF_6]、[Bmim]Cl和[Emim]Br等,并用FT-IR、~1H-NMR、~(13)C-NMR对它们进行了结构确证。 以合成的离子液体为反应介质,以过氧化氢(H_2O_2)为氧化剂,研究了Mn(Salen)络合物催化环己烯的环氧化反应。考察了不同反应介质、不同结构Mn(Salen)络合物催化剂和反应温度等反应条件对环己烯环氧化反应规律的影响。结果表明,以相对廉价的绿色氧化剂H_2O_2代替较昂贵的二乙酸碘苯(PhI(OAc)_2)或间氯过氧苯甲酸(m-CPBA),在离子液体—CH_2Cl_2混合溶剂中,Mn(Salen)络合物催化剂具有高活性,且可高选择性获得环氧环己烷产物。如当以邻苯二胺和水杨醛制


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