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Fe(Ⅱ)与O_2协同作用去除U(Ⅵ)的机理研究

罗荧烽  
【摘要】:我国铀矿区开采过程中产生的含铀废水,引起了矿区地下水的污染,伴随着含铁矿物的溶解,使得地下水中铁离子浓度增加。有氧条件下,无论铁离子是形成铁氧化物还是与U(Ⅵ)形成共沉淀,都能有效地降低U(Ⅵ)浓度。本研究通过Fe(Ⅱ)与O_2协同作用,探讨对废水中U(Ⅵ)的去除效率与机理,考察反应时间、Fe/U比、溶液初始pH值、HCO_3~-等对U(Ⅵ)去除效果的影响,并采用扫描电镜、X射线能谱分析、X射线衍射分析以及BCR逐级化学提取等手段探究Fe(Ⅱ)与O_2协同作用对U(Ⅵ)的去除机理。实验结果表明:中性只通氧条件下,U(Ⅵ)的去除率能达到60%左右;Fe(Ⅱ)与O_2协同作用下,溶液中U(Ⅵ)的去除率随着pH的升高而升高,中性条件下,Fe/U分别为1/10、1/5、1/2、1/1、2/1时,U(Ⅵ)的去除率均能达到94%左右。酸性条件下,去除U(Ⅵ)的最佳Fe/U=1/2。HCO_3~-对U(Ⅵ)的去除效果影响显著,在中性条件下,Fe/U比分别为1/10、1/5、1/2、1/1、2/1时,U(Ⅵ)的去除率分别达到40%,45%,57%,60%,70%,原因在于U(Ⅵ)与HCO_3~-结合形成UO_2(CO_3)_2~(2-)和UO_2(CO_3)_4~(4-)等碳酸铀酰络合物,影响了对U(Ⅵ)的去除率。BCR逐级化学提取法对铁铀沉淀物的分布提取结果显示:氧化态(46.45%)吸附态(22.73%)还原态(21.22%)残渣态(9.6%),扫描电镜、X射线能谱分析、X射线衍射分析结果表明,沉淀物的主要成分是铁的氧化物和铀的氧化物,铁氧化物的晶型稳定,能将铀吸附在铁氧化物表面,去除的机理可能有吸附、还原以及铀与铁氧化物发生共沉淀等。


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